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微波加热合成含有极少量非分子筛缺陷孔的LTA型分子筛膜

李砚硕 , 刘杰 , 陈红亮 , 杨维慎 , 林励吾

催化学报

以改进的原位合成路线,于管状氧化铝载体上合成了高性能的LTA型分子筛膜.考察了常规加热和微波加热对合成的影响.对于95%的异丙醇原料液,常规加热合成和微波加热合成的分子筛膜表现出了相似的优良性能.但是,当原料液中的水含量低于2.0%时,常规加热合成的分子筛膜不再具有有效的脱水性能,这是由于其膜层中有相当数量的纳米级缺陷孔存在.采用微波加热在很大程度上消除了合成过程中非分子筛缺陷孔的生成.

关键词: LTA分子筛 , 分子筛膜 , 非分子筛孔道 , 缺陷 , 微波 , 渗透汽化

水凝胶相中载体预陈化法合成NaX型沸石膜

孙国锋 , 刘垚 , 王金渠 , 鲁金明 , 周志辉

膜科学与技术 doi:10.3969/j.issn.1007-8924.2009.06.002

以相同的组成及晶化温度,首次采用载体预陈化法在α-Al_2O_3载体外表面成功合成NaX型沸石膜.水热处理前,载体在合成母液中经室温陈化,而后在363 K下进行水热处理.通过控制陈化时间,研究陈化对所合成沸石膜的影响.研究发现,陈化把沸石合成分为成核阶段及晶体生长阶段,并能够很好地控制沸石的成核和膜生长.陈化期间,非均相的水凝胶相中形成的沸石晶核沉积在载体表面,形成晶体生长的诱导层.较少的陈化时间会产生杂晶相,如方钠石(SOD)、菱沸石(CHA)、方沸石(ANA),这些杂晶相是沸石FAU的竞争相.随着陈化时间的增加,方解石(FAU)则变成了主要相,而为了获得纯的RAU沸石相,至少陈化一天.分别用XRD和SEM鉴别膜的晶体结构及观察膜的形貌和厚度;通过单气体的渗透测试表征气体传递特性.结果显示,陈化对膜的晶粒大小、晶体互生性以及表面覆盖度有着重要的影响;陈化2天后晶化形成的NaX沸石膜对H_2/N_2的渗透通量及理想选择性最高分别可达37/10 mol/(m~2·Pa·s)和110.

关键词: 沸石膜 , NaX型沸石 , 水凝胶 , 陈化

优先渗透CO2的膜材料研究进展

谭喆 , 周勇 , 高从堦

膜科学与技术

通过膜实现不同气体的分离已成为气体分离领域内的一项重要技术.为了充分开发膜法气体分离技术在工业上的应用,当前许多的工作集中在开发满足工业需求的先进膜材料上.概括地介绍并讨论了近期国内外分离CO2的膜材料的研究进展.并对应用在不同工业领域膜材料的选择策略做了评述,提出了有待于进一步探索研究的领域和方向.

关键词: CO2 , 膜分离 , 聚合物膜 , 促进传递膜 , 分子筛膜 , 混合基质膜

沸石分子筛膜研究进展

王金渠 , 杨建华 , 李华征 , 李良清

膜科学与技术

沸石分子筛膜材料由于其独特均一的孔道结构及可调变的表面等性质,在分子级别的分离表现了高度的分离选择性及优越性,成为膜科学与研究的前沿和热点领域之一.文章介绍了面向不同分离体系沸石分子筛膜材料设计、制备与应用,重点探讨了沸石分子筛膜材料结构与性能调控的策略,分析了其产业化生产和工业应用进程,提出了采用新策略调控沸石分子筛膜的结构与性能是沸石膜发展的关键,并指出了沸石分子筛膜的研究发展方向.

关键词: 沸石分子筛膜 , 结构与性能调控 , 应用 , 研究进展

多孔α-Al2O3基陶瓷片状载体的制备与性能

陈圣博 , 刘旭光 , 张宝泉

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2013.12441

采用干压成型法制备了多孔α-Al2O3基陶瓷片,研究了烧结温度和掺杂SiO2对其结构、形貌和性能的影响.提高烧结温度能增加α-Al2O3基陶瓷片的抗压强度,但收缩率也会随之增大.最佳烧结温度为1180℃,收缩率小于0.5%,抗压强度大于80 MPa.当掺杂SiO2粉体后,陶瓷片中的无定形SiO2在烧结过程中晶化形成方石英,能够促进α-A12O3陶瓷片的烧结.当SiO2含量为12wt%,并在1180℃下烧结时,陶瓷片的收缩率仅为1.2%,抗压强度大于110 MPa.与α-Al2O3陶瓷片相比,其孔径更小但孔径分布更宽.研究表明,α-Al2O3和SiO2/Al2O3陶瓷片均具有良好的分子筛膜生长活性.但由于载体具有不同的物化性质,所制备的ZSM-5分子筛膜具有不同的形貌和尺寸.

关键词: 多孔氧化铝陶瓷 , 收缩率 , 抗压强度 , 分子筛膜

负载型TS-1沸石膜催化剂的制备、表征及其催化性能研究

郭宇 , 李东昕 , 吴红梅 , 金玉家 , 周立岱 , 陈强强

无机材料学报 doi:10.15541/jim20160460

利用水热合成法在α-Al2O3陶瓷管表面制备了连续完整的钛硅(TS-1)沸石膜,并且利用该膜催化剂催化丙烯直接环氧化合成环氧丙烷(PO).采用SEM、XRD、FT-IR和UV-Vis等表征手段及丙烯环氧化反应测试,详细研究了合成液中Ti/Si比对TS-1沸石膜形貌、结构及催化性能的影响.结果表明,合成液中Ti/Si比在0.01~0.04范围内,所合成的TS-1沸石膜均具备典型MFI型拓扑结构.但当Ti/Si比>0.02时,随着Ti/Si比升高,TS-1沸石膜表面沸石颗粒排列变得杂乱,且TS-1沸石沉积量逐渐减少,沸石晶间缺陷增多,丙烯渗透速率增大.而且,当Ti/Si比=0.03、0.04时,由于所合成的TS-1沸石膜中存在大量非骨架钛,导致在丙烯环氧化反应中PO选择性和PO生成速率明显降低.当Ti/Si比为0.02时,合成的TS-1沸石膜骨架钛含量最高,其催化性能最佳,H2O2转化率、PO选择性和生成速率分别为12.43%、95.80%和15.78 mmol/(h·g).TS-1沸石膜在丙烯环氧化反应中重复使用8次,其催化性能保持相对稳定.

关键词: 钛硅沸石 , 沸石膜 , 水热合成 , 环氧丙烷

纯硅MFI型分子筛膜的原位合成及其CO2/N2混合气体分离性能研究

张宝泉 , 孙亮 , 郑孟瑶 , 杨军 , 刘秀凤

膜科学与技术 doi:10.16159/j.cnki.issn1007-8924.2017.02.005

通过多孔α-Al2O3载体的处理或修饰改变其表面物化性质,并采用原位水热晶化法合成纯硅MFI分子筛(silicalite-1)膜.SEM、XRD和接触角的检测结果表明,未经处理、经过H2O2处理或带有氧化锆中间层的α-Al2O3载体为亲水性表面,其上不能形成连续的分子筛膜层;而经过3-氯丙基三甲氧基硅烷(3-CP-TMS)、十二烷基三甲氧基硅烷(DMS)修饰或带有壳聚糖中间层的α-Al2 O3载体为疏水性表面,其上可以形成连续、致密的分子筛膜层,用DMS修饰或带有壳聚糖中间层的α-Al2 O3载体上形成的分子筛膜有一定的择优取向.疏水性的载体表面是形成连续纯硅MFI分子筛膜层的先决条件,而合理的H2O/Si比是保证分子筛完全覆盖载体表面形成致密膜层的重要因素.将载体经DMS修饰后原位水热合成的纯硅MFI分子筛膜应用于CO2/N2混合气体分离过程表明,合成的膜对CO2具有分离选择性.

关键词: 分子筛膜 , 原位水热晶化 , 表面改性

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