郭宇
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李东昕
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吴红梅
,
金玉家
,
周立岱
,
陈强强
无机材料学报
doi:10.15541/jim20160460
利用水热合成法在α-Al2O3陶瓷管表面制备了连续完整的钛硅(TS-1)沸石膜,并且利用该膜催化剂催化丙烯直接环氧化合成环氧丙烷(PO).采用SEM、XRD、FT-IR和UV-Vis等表征手段及丙烯环氧化反应测试,详细研究了合成液中Ti/Si比对TS-1沸石膜形貌、结构及催化性能的影响.结果表明,合成液中Ti/Si比在0.01~0.04范围内,所合成的TS-1沸石膜均具备典型MFI型拓扑结构.但当Ti/Si比>0.02时,随着Ti/Si比升高,TS-1沸石膜表面沸石颗粒排列变得杂乱,且TS-1沸石沉积量逐渐减少,沸石晶间缺陷增多,丙烯渗透速率增大.而且,当Ti/Si比=0.03、0.04时,由于所合成的TS-1沸石膜中存在大量非骨架钛,导致在丙烯环氧化反应中PO选择性和PO生成速率明显降低.当Ti/Si比为0.02时,合成的TS-1沸石膜骨架钛含量最高,其催化性能最佳,H2O2转化率、PO选择性和生成速率分别为12.43%、95.80%和15.78 mmol/(h·g).TS-1沸石膜在丙烯环氧化反应中重复使用8次,其催化性能保持相对稳定.
关键词:
钛硅沸石
,
沸石膜
,
水热合成
,
环氧丙烷