周静红
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隋志军
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周兴贵
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袁渭康
催化学报
分别以甲烷、一氧化碳和乙烯为碳源合成了3种鱼骨式结构的纳米碳纤维(FCNF-C1, FCNF-CO和FCNF-C2), 并作为载体制备了3种钯催化剂(Pd 0.5%), 考察了在对苯二甲酸加氢精制中的催化活性,通过N2吸附-脱附、X射线衍射、程序升温脱附、电子透射显微镜及CO化学吸附等方法对载体以及催化剂的结构进行了表征. 结果表明,从不同碳源合成的纳米碳纤维(CNF)具有相似的直径和鱼骨式石墨层排列方式,但其物理化学性能差异较大,其中CO作为碳源得到的CNF具有最大的比表面积,最高的石墨化程度和最多的表面含氧基团;不同碳源的鱼骨式CNF负载的钯催化剂的活性为: Pd/FCNF-CO>Pd/FCNF-C1>Pd/FCNF-C2, 与Pd分散度的顺序一致. CNF的织构、晶体结构和表面化学等协同载体效应,决定了Pd金属在CNF上的分散状态以及催化性能,而CNF的石墨层排列方式对其影响很小.
关键词:
钯催化剂
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鱼骨式纳米碳纤维
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载体效应
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对苯二甲酸
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加氢
张波
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汤明慧
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袁剑
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吴磊
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60370-7
采用浸渍法制备了Si-MCM-41和Al-MCM-41 (Si/Al=50)介孔分子筛,SiO2,γ-Al2O3及MgO等负载的ZrO2催化剂,考察了其在以异丙醇为氢源苯甲醛Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)还原反应中的催化活性,并与纯ZrO2的催化活性进行对比.同时,采用X射线衍射、N2吸脱附法、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱和吡啶原位吸附红外光谱等手段表征了催化剂.结果表明,ZrO2负载于Si-MCM-41,Al-MCM-41和SiO2后,催化活性明显提高,这归因于ZrO2与载体间存在强相互作用形成Zr-O-Si 键,使催化剂表面Zr-OH数量显著增多,Lewis酸中心强度增强,并出现Br(o)nsted酸中心,三种催化剂的活性高低次序是5％ZrO2/Si-MCM-41＞ 5％ZrO2/Al-MCM-41＞ 5％ZrO2/SiO2.而5％ZrO2/Al2O3和5％ZrO2/MgO基本无催化活性,可归因为ZrO2与γ-Al2O3的弱相互作用使5％ZrO2/Al2O3的酸性与γ-Al2O3类似,ZrO2与MgO的强相互作用使5％ZrO2/MgO基本无酸性.
关键词:
载体效应
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Meerwein-Ponndorf-Verley 反应
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氧化锆
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MCM-41介孔分子筛
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苯甲醛
