赵利军
,
程海洋
,
王承学
,
赵凤玉
应用化学
doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2015.09.150112
对氨基苯酚是一种重要的化工原料及医药中间体.由硝基苯合成对氨基苯酚具有明显的原料优势,并且具有流程短、能耗低等优点;但该方法通常以传统液体强酸为催化剂,存在设备腐蚀、需要用碱中和反应后的残余酸,产生大量盐固体废弃物等问题.因此,开发硝基苯加氢合成对氨基苯酚的绿色工艺具有重要的意义,也是近年研究的热点.现阶段的研究主要集中在开发可替代传统液体酸的催化剂,如固体酸、酸性离子液体、路易斯酸、二氧化碳-水以及固体酸负载金属纳米粒子双效催化剂等,并取得了较大的进展.本文主要综述和评价如上绿色酸催化体系中硝基苯加氢合成对氨基苯酚的最新进展并对其未来发展进行了展望.
关键词:
硝基苯
,
对氨基苯酚
,
选择性加氢
,
固体酸
,
酸性离子液体
,
路易斯酸
,
CO2-H2O体系
景孝廉
,
孔涛
,
孙道华
,
黄加乐
,
李清彪
贵金属
负载型纳米 Au 催化剂在许多还原反应中表现出良好的催化活性和选择性，是一类很有发展前景的选择性加氢催化剂。以侧柏叶提取液为还原 Au(III)溶液的生物质，采用原位还原法制备了Au/Fe3O4催化剂，利用 TEM、XRD、XPS 等方法对催化剂进行了表征，以肉桂醛选择性加氢为模型反应，考察了催化剂的催化性能，并对肉桂醛选择性加氢的工艺条件进行优化，得到最佳制备条件为：Au 负载量为1.0%，焙烧温度为200℃。最佳反应工艺条件为：反应温度60℃，反应压力5.0 MPa，催化剂用量为0.30 g，乙醇为溶剂。在此条件下反应3 h，肉桂醛的转化率为86.4%，肉桂醇的选择性为69.3%。
关键词:
植物还原
,
Au 催化剂
,
肉桂醛
,
选择加氢
刘仲毅
,
孙海杰
,
王栋斌
,
郭伟
,
周小莉
,
刘寿长
,
李中军
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91039
采用水热法合成了比表面积分别为34和87m~2/g的ZrO_2样品(分别记为ZrO_2-34和ZrO_2-87),并考察了它们作分散剂时Ru-Zn催化剂上苯选择加氢制环己烯反应的件能.结果表明,两个ZrO_2样品具有相近的纯度和物相,晶粒粒径分别为21.6和11.4am.其中ZrO_2-34具有较小的比表面积、较大的孔径、较小的粒径、集中的粒度分布和较大的堆密度,因而更适合用作苯选择加氧制环己烯Ru-Zn催化剂的分散剂,且循环使用多次催化剂仍表现出较高的选择性和稳定性.
关键词:
二氧化锆
,
钌
,
锌
,
苯
,
选择加氢
,
环己烯
贾永涛
,
王闯
,
梁长海
,
邱介山
催化学报
用乙二醇还原法制备了碳纳米管(CNT)负载的铂催化剂(Pt/CNT).考察了CNT化学修饰与物理修饰对催化剂的影响.CNT化学修饰采用H_2SO_4-HNO_3氧化法,物理修饰采用十二烷基硫酸钠(SDS)吸附法.用X射线衍射、透射电子显微镜、电感耦合等离子发射光谱、H_2程序升温脱附、傅里叶变换红外光谱和元素分析对Pt/CNT催化剂进行了表征,并以邻氯硝基苯选择加氢为探针反应考察了Pt/CNT的催化性能.结果表明,化学修饰与物理修饰都能在CNT表面引入一定数量的活性位,有助于促进Pt异相成核,提高Pt的分散性,进而提高催化剂的活性.SDS在一定浓度下可形成特定结构的胶束,导致形成特定形貌的Pt纳米粒子.
关键词:
碳纳米管
,
铂
,
表面修饰
,
邻氯硝基苯
,
选择加氢
,
邻氯苯胺
徐贻成
,
王艳华
,
曾艳
,
宋颖
,
赵家骐
,
蒋景阳
,
金子林
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60473-7
发现离子液体[CH3(OCH2CH2)nN+Et3][CH3SO3–](ILPEG, n =12,16,22)具有临界溶解温度特性,据此确证了以 ILPEG 为稳定剂制得的 Rh 纳米催化剂具有温控相分离催化功能,并将其用于1,5-环辛二烯(1,5-COD)选择性加氢制环辛烯(COE)的反应中.在优化的反应条件下,1,5-COD 转化率和 COE 选择性分别为99%和90%; Rh 纳米催化剂经简单分相即可与产物分离,催化剂循环使用10次,其活性和选择性无明显降低.
关键词:
温控相分离催化
,
离子液体
,
铑纳米粒子
,
选择性加氢
,
1,5-环辛二烯
孙海杰
,
陈凌霞
,
李帅辉
,
张元馨
,
刘寿长
,
刘仲毅
,
任保增
应用化学
doi:10.3724/SP.J.1095.2014.40022
用水热合成法制备了纳米ZrO2和Y2O3掺杂的ZrO2(ZrO2-Y),并考察了它们作载体对苯选择加氢制环己烯催化剂Ru-La-B/ZrO2性能的影响.结果表明,2种ZrO2具有相同微晶尺寸、织构性质和粒度分布.但ZrO2仅含有单斜相ZrO2,而ZrO2-Y不但含有单斜相ZrO2,还含有一部分四方相ZrO2.Y2O3掺杂影响ZrO2的组成和物相,进而影响用其制备催化剂的组成和物相.掺杂的Y2O3可以占据一部分不适宜苯加氢生成环己烯的活性位.因此,ZrO2-Y负载Ru-La-B催化剂活性明显低于ZrO2负载的,在低苯转化率下环己烯选择性前者比后者高.由于四方相ZrO2表面羟基比单斜相少,ZrO2-Y负载Ru-La-B催化剂的亲水性比ZrO2负载的差.环己烯不易从ZrO2-Y负载的催化剂表面脱附.当苯转化率高于52％时,ZrO2-Y负载的催化剂的环己烯选择性低于单斜相ZrO2负载的.ZrO2负载的Ru-La-B催化剂上20 min的环己烯收率达到了52.1％,而ZrO2-Y负载的环己烯收率仅45.2％.纳米单斜相ZrO2较适宜作苯选择加氢制环己烯Ru催化剂的载体.
关键词:
苯
,
选择加氢
,
环己烯
,
二氧化锆
,
氧化钇掺杂
谷牧
,
何代平
,
江平
,
尹兴春
,
陈虎
应用化学
doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2015.10.150083
采用浸渍还原法制备了活性炭负载Pt-Fe双金属催化剂(Pt-Fe/AC),考察了其催化对氯硝基苯加氢性能.与Pt/AC催化剂比较,该催化剂对催化对氯硝基苯加氢表现出高活性和优异的抑制脱氯性能,在乙醇为溶剂、催化剂Pt0.003-Fe004/AC(下标为元素在催化剂中的质量分数)用量为0.02 g/g对氯硝基苯、1 MPa H2和30℃条件下反应150 min,对氯硝基苯完全转化为对氯苯胺,而且即使在较高的反应温度和H2压力下,脱氯反应也得到了完全抑制.采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及X射线光电子能谱(XPS)等技术手段对Pt-Fe/AC催化剂进行了表征.结果表明,Pt、Fe高度分散在活性炭上,Pt与Fe之间的相互作用对纳米Pt粒子的电子结构有一定的调变作用,使纳米Pt处于缺电子态,减弱了Pt与对氯苯胺苯环之间的电子反馈,这可能是Pt-Fe/AC对催化对氯硝基苯加氢表现出高活性和优异的抑制脱氯性能的主要因素.
关键词:
选择性加氢
,
活性炭
,
铂铁双金属
,
氯代硝基苯
,
氯代苯胺
沈亚峰
,
安霓虹
,
张孟旭
,
戴云生
,
唐春
,
周伟
,
侯文明
贵金属
采用沉淀还原法制备负载型Ru-Zn/ZrO2催化剂,研究了制备方式对苯选择性加氢制环己烯催化性能的影响,用扫描电镜、物理吸附仪等设备对催化剂进行表征.结果表明,催化剂制备过程中ZnSO4·7H2O的添加顺序对催化剂性能有明显影响;同步添加RuCl3和ZnSO4共沉淀还原制备的催化剂性能较优,苯转化率40%时环己烯选择性达83.2%,循环使用5次后,环己烯的收率仍保持在30%以上.
关键词:
催化化学
,
苯
,
选择加氢
,
Ru-Zn/ZrO2催化剂
