侯亚芹
,
黄张根
,
马建蓉
,
郭士杰
催化学报
将V_2O_5担载在活性炭纤维(ACF)上制得V_2O_5/ACF催化剂,并采用暂态响应实验和NH_3吸附氧化实验等考察了影响V_2O_5/ACF催化剂上选择性催化还原(SCR)反应的关键因素.结果表明,NH_3在催化剂表面的吸附是必要的,而且该吸附是一个快速过程;气相O_2的存在有利于形成催化剂中所需的活性氧化态物种.NH_3吸附.脱附与原位质谱相结合的实验表明,V_2O_5/ACF催化剂具有吸附NH_3和将NH_3氧化为N_2H_2的能力,N_2H_2为NH_3氧化的一种中间体.
关键词:
五氧化二钒
,
活性炭纤维
,
选择性催化还原
,
氨
,
吸附
,
活化
,
机理
孙德魁
,
刘振宇
,
贵国庆
,
黄张根
,
刘清雅
,
肖勇
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90544
采用程序升温脱附、在线质谱和原位漫反射红外光谱等手段,比较了NO和NO_2在V_2O_5及V_2O_5/AC催化剂表而的选择催化还原(SCR)反应行为.结果表明,氨以质子态NH_4~+和共价态NH_3分子两种形态吸附于纯V_2O_5表面,V=O为氨的主要吸附活性位.无氧状态下,NO和NO_2皆可与吸附于V_2O_5表面的NH_3反应,并且NO_2与吸附态NH_2的反应活性高于NO.但在V_2O_5/AC催化剂表面,同样在无氧条件下,NO几乎不与吸附态NH_3反应,而NO_2却可以反应并生成N_2.在V_2O_5/AC表面,NO很容易被气相O_2氧化为NO_2,然后参与SCR反应.可见,NO_2是NO在V_2O_5/AC表面发生SCR反应的中间体.
关键词:
五氧化二钒
,
活性炭
,
氮氧化物
,
氨
,
选择性催化还原
张秋林
,
徐海迪
,
李伟
,
林涛
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90920
采用等体积浸渍法在不同温度下焙烧制备了一系列MnO_2-CeO_2/Zr_(0.25)Ti_(0.25)Al_(0.5)O_(1.75)整体式催化剂样品,并用低温N_2吸附-脱附、储氧量、X射线衍射、X射线光电予能谱和NH_3程序升温脱附等对催化剂进行了表征,考察了催化剂上NH_3选择性催化还原(SCR)NO的活性.结果表明,随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积和孔体积逐渐减小,平均孔径逐渐增大,储氧能力逐渐降低.在500～700℃焙烧时,催化剂主要以无定形或微晶的形式存在;在500℃焙烧时,催化剂表面Mn与载体之间的相互作用较强,表面酸量最高,有利于提高SCR活性.尽管在600和700℃焙烧的催化剂仍具有较高的SCR活性,且表现出一定的抗H_2O和SO_2性能.但活性有所下降.800℃焙烧后催化剂的活性显著降低.
关键词:
焙烧温度
,
选择性催化还原
,
氮氧化物
,
二氧化锰
,
二氧化铈
,
整体式催化剂
姜烨
,
高翔
,
杜学森
,
毛剑宏
,
骆仲泱
,
岑可法
工程热物理学报
基于铅在中国燃煤和MSW焚烧烟气中的特点,采用静态N_2物理吸附、NH_3化学吸附、程序升温表面反应、傅里叶变换红外光谱和催化剂活性评价的方法,研究了PbO对1 wt.%V_2O_5/TiO_2催化剂NH_3选择性催化还原NO的影响.结果表明,PbO使SCR催化剂活性降低.对于燃煤锅炉,PbO对V_2O_5/TiO_2催化剂的影响可以忽略不计;对于MSW焚烧炉,PbO是使V_2O_5/TiO_2催化剂失活的重要铅化合物.Pb覆盖在TiO_2表面上,与V活性位覆盖在TiO_2表面上的方式类似.催化剂的失活主要是由于PbO中和了催化剂表面Brφnsted酸性位的酸性,Brφnsted酸性位对于NH_3的吸附和活化起重要作用.
关键词:
选择性催化还原
,
V_2O_5/TiO_2催化剂
,
PbO
,
活性
于琴琴
,
刘彤
,
王卉
,
肖丽萍
,
陈敏
,
蒋晓原
,
郑小明
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60362-8
研究了低温等离子体协助催化条件下甲烷选择性催化还原NO反应(SCR).反应气体经等离子体活化后,生成NO2,HCHO,CH3NO和CH3NO2等活性更高的中间产物.程序升温表面反应表明,这些中间产物可在等离子体后置催化装置上进一步反应,从而使NOx还原为N2.在考察的一系列催化剂(包括γ-Al2O3,Ag/γ-Al2O3,B2O3/γ-Al2O3,Ga2O3/γ-Al2O3,In2O3/γ-Al2O3等)中,B2O3/γ-Al2O3表现出最好的催化活性.当反应温度为300℃时,NOx转化率达到最高.与γ-Al2O3催化剂相比,在10wt％ B2O3/γ-Al2O3催化剂上,300℃时,NOx转化为N2的转化率从33.4％提高至51.0％.催化剂的酸性对于经等离子体活化后的反应气体在催化剂上的SCR反应起到重要作用.同时,催化剂上吸附态NOx对于NOx的转化也起到一定作用.
关键词:
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
氧化硼
,
氧化铝
,
低温等离子体
,
程序升温表面反应
陈亮
,
李俊华
,
葛茂发
,
马磊
,
常化振
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60195-7
采用共沉淀法制备了新型CeO2-WO3复合氧化物催化剂,并用于氨选择性催化还原(NH3-SCR)NOx反应中.活性测试表明,在200～450℃ NOx转化率接近100%.采用程序升温脱附和原位漫反射红外光谱研究了该催化剂上的NH3-SCR反应机理.结果表明,该催化剂的主要活性位是CeO2,而WO3的加入大大提高了其表面Br(o)nsted酸位的数量与强度及其氧化NO的能力.另外还发现,除了催化剂表面Lewis酸与Br(o)nsted酸参与反应外,表面的桥式与单齿硝酸盐也是活性很高的物种.整个SCR反应可通过以上两种途径进行.
关键词:
氮氧化物去除
,
选择性催化还原
,
活性
,
一氧化氮氧化能力
,
机理
荆国华
,
李俊华
,
郝吉明
催化学报
分别采用浸渍法和机械混合法制备了Cr改性的In/WO_3/zrO_2(In/WZr)催化剂,考察了改性前后催化剂的CH4选择性催化还原NO的活性.结果表明,将Cr_2O_3与In/WZr机械混合可显著提高In/WZr催化剂活性,Cr的加入促进了气相中NO向NO_2的转化.而浸渍法制备的Cr/InAVZr催化剂活性远低于改性前的In/WZr催化剂,这是由于在制备过程中部分Cr_2O_3转化为CrO_3,使其氧化性大大提高,从而将CH_4完全氧化为CO_2和H_2O,不利于将CH_4活化为反应所需的中间活性物种.
关键词:
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
甲烷
,
铟
,
钨酸锆
,
铬
牛金海
,
朱爱民
,
杨学锋
,
史玲玲
,
徐勇
,
王新葵
,
石川
催化学报
采用预处理-瞬态反应产物分析方法定量研究了Co-ZSM-5催化剂上乙烯选择性催化还原氮氧化物反应过程中表面中间物种的组成.催化剂在275℃经0.1%NO-0.05%C2H4-10%O2/Ar混合气处理后生成了表面中间物种NCaObHc,该物种与NO/O2/Ar混合气反应比与单独的NO或O2反应生成更多的N2.通过质谱、红外吸收四组分(CO2,CO,CH4和N2O)分析仪及气相色谱-质谱联用等技术分析了表面中间物种与NO/O2/Ar混合气反应的产物,确定了表面中间物种中三种元素N,C和H的平均原子数之比为1.0:1.8:5.0(氧物种由于实验原因很难确定).
关键词:
表面中间物种
,
氮氧化物
,
乙烯
,
选择性催化还原
,
钴
,
ZSM-5分子筛
贺媛媛
,
刘清才
,
席文昌
,
许志鹏
,
杨剑
,
杨强
,
孙亚丽
功能材料
以TiO2为载体,采用挤压成型法制备了钒系蜂窝整体式SCR脱硝催化剂,通过N2吸附-脱附（BET）、X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、FT-Ra-man光谱等表征手段和催化活性测试对混合练泥工序中助催化剂WO3不同引入方式制备的催化剂进行了对比研究。实验结果表明,由钛钨粉制备的催化剂具有较大的比表面积及孔容积;而由偏钨酸铵制备的催化剂具有较均匀的微观结构形貌,活性物种分散性好,拥有更多的VO6八面体结构,且出现了WOx四面体结构,表现出良好的NH3-SCR活性和较宽的活性温度窗口,在空速为10000h-1,氨氮比为1.0时,活性温度范围内NO脱除率达到了93%。
关键词:
WO3
,
选择性催化还原
,
脱硝
,
FT-Raman
唐富顺
,
庄柯
,
杨芳
,
杨利利
,
许波连
,
邱金恒
,
范以宁
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60365-3
采用多种物理化学手段研究了不同负载量V2O5/TiO2催化剂的VOx物种分散状态、表面酸性、可还原性及其选择性催化还原(SCR) NO性能.结果表明,V2O5在锐钛矿TiO2表面的实测单层分散容量约为1.14 mmolV/100 m2 TiO2,与“嵌入模型”的估算值相符,表明分散态的钒离子应键合在TiO2表面的八面体空位上.随着V2O5负载量的增加,V2O5/TiO2催化剂上NO转化频率(TOF)先急剧增加,至0.70 mmolV/100 m2 TiO2(略超过分散容量的一半)时达到极大(约8.3×l0-3 s-1),然后又急剧下降；同时,孤立VOx 物种可能倾向于分散在相邻的八面体空位上,且通过V-O-V化学键相连形成聚合的VOx 物种,V-O-V键所占比例增加而V-O-Ti键所占比例减小,催化剂表面单位钒离子的Br(o)nsted 酸中心量增加,故催化剂的 TOF 急剧增加.随着负载量进一步增加,虽然催化剂表面单位钒离子的Br(o)nsted酸中心量仍缓慢增加,但V-O-Ti键所占比例减少,导致钒离子的可还原性下降,另外,分散容量以上时晶相V2O5的形成也导致钒离子表面利用率下降,从而导致催化剂的TOF下降.桥式Br(o)nsted酸位(V-O(H)-V)也是SCR反应活性中心之一,不同负载量V2O5/TiO2催化剂上SCR活性与表面VOx物种的分散状态、表面酸性和钒离子可还原性密切相关.
关键词:
钒氧物种
,
分散状态
,
选择性催化还原
,
B酸位
,
可还原性
,
氮氧化物
