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铁矿石载氧体无烟煤化学链燃烧特性研究

宋涛 , 陈定千 , 张海峰 , 沈来宏 , 肖军

工程热物理学报

化学链燃烧是一种能够实现CO2内分离的新型的燃烧方式.基于单流化床和串行流化床反应器,研究了铁矿石为载氧体的无烟煤化学链燃烧特性.考察了常规煤气化和化学链燃烧条件下的无烟煤转化特性,并基于串行流化床揭示了温度对无烟煤化学链燃烧特性的影响规律.结果表明:载氧体的存在显著加速了煤气化反应的进行.燃料反应器出口CO2体积分数在950℃将近90%,铁矿石对煤气化产物有较高的反应性能.燃料反应器出口未检测到C2-C4碳氢化合物,铁矿石作为一种合适的潜在的载氧体可应用于煤化学链燃烧过程.

关键词: 化学链燃烧 , CO2捕集 , 载氧体 , 铁矿石 , 燃烧特性

喷动床批量制备铁基氧载体及化学链实验研究

马琎晨 , 赵海波 , 郭磊 , 郑楚光

工程热物理学报

批量制备性能优良的氧载体是化学链燃烧技术的关键之一.本文提出采用喷动床造粒技术来批量制备铁基氧载体,利用自行设计的喷动流化床进行造粒实验,并在小型流化床台架上检验批量制备的不同种类铁基氧载体(Fe2O3/Al2O3,Fe2O3/SiO2)与煤的化学链燃烧性能.研究结果表明,喷动床批量制备铁基氧载体具有可行性,反应性较佳,制备周期较短,产量较高,颗粒粒径容易控制,球形度较好,造粒成本较低,可以为大型化学链燃烧实验提供成本低廉且性能优异的大批氧载体.

关键词: 化学链燃烧 , 氧载体 , 喷动床造粒 , CO2富集

铁矿石载氧体生物质化学链气化实验研究

葛晖骏 , 郭万军 , 沈来宏 , 宋涛 , 顾海明 , 蒋守席

工程热物理学报

本文以铁矿石为载氧体,在小型流化床上分别考察了载氧体存在、气化温度和O/C摩尔比三个因素对生物质化学链气化过程的影响.试验表明,载氧体的加入提高了碳转化率,却略微降低了合成气产率.气化温度升高,碳转化率和合成气产率相应增大,CO和H2产率升高,而CO2和CH4产率则呈单调递减的趋势.随着O/C摩尔比的升高,碳转化率变大,但所供给的氧量有所提升,导致了合成气产率的下降.

关键词: 铁矿石 , 载氧体 , 生物质化学链气化 , 合成气产率

Pr-Zr固溶体的制备及其氧化性能研究

杜云鹏 , 魏永刚 , 王华 , 李孔斋 , 祝星

稀有金属材料与工程

通过共沉淀法制备了Pr0.7Zr0.3O2-δ复合氧化物氧载体,考察了制备温度、老化时间、pH以及母液浓度对Pr-Zr固溶体形成的影响,借助XRD、H2-TPR、O2-TPD和甲烷气-固反应等手段,进行了Pr-Zr固溶体制备最优路径的探索与其氧化性能的研究.结果表明:以Pr(NO3)3·6H2O和Zr(NO3)4为前驱盐,沉淀温度20℃、pH=12、800℃焙烧可制得Pr0.7Zr0.3O2-δ完美固溶体,固溶体的形成可增强材料晶格氧的移动性,从而提高其与甲烷的反应活性.

关键词: Pr-Zr固溶体 , 制备方法 , 氧载体 , 甲烷部分氧化

铁基氧载体与氢气的还原反应机理辨识

梅道锋 , 赵海波 , 马兆军 , 郑楚光

工程热物理学报

本文使用化学吸附仪研究Fe2O3/Al2O3氧载体与H2的反应机理。在化学吸附仪中氧载体与H2在不同升温速率下发生程序升温还原反应(TPR),通过氢气消耗量计算氧载体转化率x,结合热力学平衡模拟辨识不同转化率区间的主导性反应;进而利用热分析动力学的积分法并结合双外推法研究各部分的反应机理。结果表明,转化率X为0—0.35时,反应可用二级化学反应速率方程来描述,机理函数为G(x)=(1-x)^-1-1,而在X为0.35-0.95时,反应可用成核核生长模型来描述,机理函数表示为G(X)=[-ln(1-x)]^3/4.

关键词: 氧载体 , 热分析动力学 , 反应机理辨识 , 程序升温还原 , 化学链燃烧

化学链制氧技术铜基氧载体的性能研究

王坤 , 于庆波 , 谢华清 , 秦勤 , 李玖重

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2013.13008

在STA409PC热重分析仪上对Cu/Si氧载体的脱氧-吸氧性能加以研究,并利用BET、SEM和XRD对所制备氧载体的比表面积、表面形貌和物相组成进行分析.结果表明,在N2氛围中,当温度高于850℃时Cu/Si氧载体脱氧反应进入快速反应阶段;氧载体在空气氛围中再生的快速反应温度高于400℃;氧载体脱氧和吸氧的反应速率随颗粒直径的减小及气体流量的增大,而增大但变化不明显,而随反应温度的升高,氧载体脱氧和吸氧反应速率都会急剧增大;23次循环实验中,氧载体脱氧-吸氧性能稳定,经循环之后的氧载体,颗粒表面变得光滑,空隙率增加,但机械强度降低.物相分析结果表明氧载体脱氧后的成分主要有Cu2O和SiO2,吸氧后的成分主要有CuO和SiO2,氧载体的制备方法和循环性能有很好的稳定性和适应性.

关键词: 化学链制氧 , 氧载体 , 脱氧反应 , 吸氧反应 , 性能研究

化学链制氧技术中铜-锆氧载体的动力学分析

王坤 , 于庆波 , 秦勤 , 李玖重 , 王志美

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2014.13321

化学链空气分离制氧是利用氧载体在脱氧反应器中脱氧-在吸氧反应器中吸氧、再生实现连续或间断制氧的新颖技术.本研究通过机械混合法制备铜-锆氧载体,并对制备材料的物相组成、表面形貌及比表面积进行表征,在STA409PC热重分析仪上采用程序升温法作相关机理探索,分析气体流量、样品质量、升温速率、惰性载体添加比例对铜-锆氧载体脱氧和吸氧性能的影响.采用等转化率法求解活化能,采用主曲线法确定动力学模型机理函数.结果表明,所制备的铜-锆氧载体物相稳定,没有烧结现象的发生,随ZrO2添加比例的增大,制备氧载体的比表面积逐渐增大;当气体流量大于30 mL/min,样品质量小于10 mg时,氧载体的转化速率已不受样品传热和传质等内外扩散的影响;随升温速率的增大及惰性载体添加比例的减小,氧载体反应起始温度、最大反应速率出现温度及转化完全温度均向高温移动.等转化率法计算得到不同转化率下氧载体的活化能基本相同,且不同惰性载体添加比例下活化能数值也相差不大;氧载体脱氧和氧化反应都可用成核和核增长机理模型描述,但模型中两种反应的级数不同,前者为3,后者为1.5.

关键词: 化学链制氧 , 铜-锆氧载体 , 机理实验 , 分布活化能 , 动力学模型

LaCoO3载氧体在化学链燃烧中的性能研究

梁皓 , 苑宏刚 , 尹泽群 , 方向晨

中国稀土学报 doi:10.11785/S1000-4343.20160515

采用柠檬酸络合法制备了LaCoO3氧化物,TPR表征结果表明该氧化物具有吸附氧和晶格氧,可以作为化学链燃烧的载氧体.化学链燃烧反应性能评价结果表明,以CO为燃料、反应温度为400℃和常压条件下,连续循环10次CO都全部转化,但是由于发生歧化反应,CO2选择性没有达到100%.采用XRD,SEM和XPS等手段对新鲜LaCoO3载氧体和循环10次后的LaCoO3载氧体进行了表征,结果表明:连续循环10次后载氧体仍保持钙钛矿结构,由于钙钛矿氧化物具有丰富的吸附氧和晶格氧,所以载氧体保持了很好的稳定性.

关键词: 化学链燃烧 , 钙钛矿 , 载氧体 , 柠檬酸络合法 , 稀土

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