王瑞玉
,
李忠
,
郑华艳
,
谢克昌
催化学报
采用浆液浸渍法制备了小同载体负载的Cu_2(OH)_3Cl催化剂,考察了催化剂对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应的催化性能.结果表明,各载体负载的Cu_2(OH)_3Cl催化剂活性均高于传统的负载CuCl_2催化剂;以比表面积较大的活性炭(AC)为载体的催化剂活性最高.以Cu_2(OH)_3Cl/AC(w(Cu)=18.71%)为催化剂时,甲醇转化率、DMC选择性和DMC时宅收率可分别达到6.93%,67.3%和139.1mg/(g·h);其催化性能比较稳定,反应60h后其催化活性略有下降.通过CO程序升温脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱和扫描电镜等技术对催化剂进行了表征.结果表明,在反应过程中催化剂的活性物种Cu_2(OH)_3Cl的晶粒逐渐团聚、长大,并且转化为CuCl_2和CuO;同时,新鲜催化剂中唯一的Cu~Ⅱ物种部分转化为Cu~Ⅰ物种.
关键词:
甲醇
,
氧化羰基化
,
碳酸二甲酯
,
碱式氯化铜
,
负载型催化剂
,
活性炭
范国枝
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李涛
,
朱大建
,
李光兴
催化学报
采用溶胶-凝胶法合成了有机-无机杂化材料(OIH),通过与PdCl2(PhCN)2反应,制备了固载化PdCl2/OIH非均相催化剂.考察了此催化剂在苯酚直接氧化羰化合成碳酸二苯酯反应中的催化活性,并与均相PdCl2催化体系进行了比较.结果表明,负载型催化剂的催化活性与均相体系相当.当使用Cu2O和四氢呋喃分别作无机助剂和溶剂时,PdCl2/OIH催化剂重复使用5次后,碳酸二苯酯的产率基本保持不变,钯流失量仅为12.3%.
关键词:
有机-无机杂化材料
,
非均相催化剂
,
苯酚
,
氧化羰化
,
碳酸二苯酯
张晓鹏
,
王岩
,
赵骁
,
王焕
,
刘晓宁
,
张贵生
应用化学
doi:10.3724/SP.J.1095.2014.30521
报道了一种绿色、简易的合成灭草灵的方法,首次以廉价易得且能循环使用的非金属硒作催化剂,以CO替代剧毒光气作羰基化试剂,通过3,4-二氯苯胺和甲醇经“一锅法”的硒催化氧化羰基化反应来直接合成灭草灵.考察了压力、3,4-二氯苯胺和甲醇用量比、催化剂硒粉用量、溶剂种类、时间、温度及助催化剂种类对反应的影响规律,获得了实施该反应的较优条件.即,在100 mL高压反应釜中:压力3 MPa(n(CO):n(O2)=9:1),3,4-二氯苯胺5 mmol,CH3OH75 mmol,Se 0.25 mmol,乙酸乙酯10 mL,时间5h,温度130℃,三乙胺10 mmol.在此条件下,目标产物灭草灵的收率为67％.该方法具有步骤简短、方法绿色和操作方便等优点.
关键词:
硒催化
,
二氯苯胺
,
氧化羰基化
,
灭草灵
