孙德魁
,
刘振宇
,
贵国庆
,
黄张根
,
刘清雅
,
肖勇
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90544
采用程序升温脱附、在线质谱和原位漫反射红外光谱等手段,比较了NO和NO_2在V_2O_5及V_2O_5/AC催化剂表而的选择催化还原(SCR)反应行为.结果表明,氨以质子态NH_4~+和共价态NH_3分子两种形态吸附于纯V_2O_5表面,V=O为氨的主要吸附活性位.无氧状态下,NO和NO_2皆可与吸附于V_2O_5表面的NH_3反应,并且NO_2与吸附态NH_2的反应活性高于NO.但在V_2O_5/AC催化剂表面,同样在无氧条件下,NO几乎不与吸附态NH_3反应,而NO_2却可以反应并生成N_2.在V_2O_5/AC表面,NO很容易被气相O_2氧化为NO_2,然后参与SCR反应.可见,NO_2是NO在V_2O_5/AC表面发生SCR反应的中间体.
关键词:
五氧化二钒
,
活性炭
,
氮氧化物
,
氨
,
选择性催化还原
张秋林
,
徐海迪
,
李伟
,
林涛
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90920
采用等体积浸渍法在不同温度下焙烧制备了一系列MnO_2-CeO_2/Zr_(0.25)Ti_(0.25)Al_(0.5)O_(1.75)整体式催化剂样品,并用低温N_2吸附-脱附、储氧量、X射线衍射、X射线光电予能谱和NH_3程序升温脱附等对催化剂进行了表征,考察了催化剂上NH_3选择性催化还原(SCR)NO的活性.结果表明,随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积和孔体积逐渐减小,平均孔径逐渐增大,储氧能力逐渐降低.在500～700℃焙烧时,催化剂主要以无定形或微晶的形式存在;在500℃焙烧时,催化剂表面Mn与载体之间的相互作用较强,表面酸量最高,有利于提高SCR活性.尽管在600和700℃焙烧的催化剂仍具有较高的SCR活性,且表现出一定的抗H_2O和SO_2性能.但活性有所下降.800℃焙烧后催化剂的活性显著降低.
关键词:
焙烧温度
,
选择性催化还原
,
氮氧化物
,
二氧化锰
,
二氧化铈
,
整体式催化剂
李志军
电镀与涂饰
以H2SO4 900 g/L、NaNO3 100 g/L和NaCl 1 g/L体系为基础,通过添加整平缓蚀剂和黄烟(NO2)抑制剂,得到了一种操作简单、无黄烟、对基材低腐蚀的铜及铜合金光亮浸蚀新工艺.经过铜片出光效果及黄烟抑制试验,确定聚乙二醇为缓蚀剂、尿素为黄烟抑制剂,用量依次为3 ～5 g/L和5～10g/L.研究表明,新工艺中氮氧化物释放量约为旧工艺的22.4％,浸蚀时间在10～120 s、空中停留60 s对试片外观无影响.该工艺适用于自动生产线操作.
关键词:
铜
,
光亮浸蚀
,
缓蚀剂
,
氮氧化物
于琴琴
,
刘彤
,
王卉
,
肖丽萍
,
陈敏
,
蒋晓原
,
郑小明
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60362-8
研究了低温等离子体协助催化条件下甲烷选择性催化还原NO反应(SCR).反应气体经等离子体活化后,生成NO2,HCHO,CH3NO和CH3NO2等活性更高的中间产物.程序升温表面反应表明,这些中间产物可在等离子体后置催化装置上进一步反应,从而使NOx还原为N2.在考察的一系列催化剂(包括γ-Al2O3,Ag/γ-Al2O3,B2O3/γ-Al2O3,Ga2O3/γ-Al2O3,In2O3/γ-Al2O3等)中,B2O3/γ-Al2O3表现出最好的催化活性.当反应温度为300℃时,NOx转化率达到最高.与γ-Al2O3催化剂相比,在10wt％ B2O3/γ-Al2O3催化剂上,300℃时,NOx转化为N2的转化率从33.4％提高至51.0％.催化剂的酸性对于经等离子体活化后的反应气体在催化剂上的SCR反应起到重要作用.同时,催化剂上吸附态NOx对于NOx的转化也起到一定作用.
关键词:
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
氧化硼
,
氧化铝
,
低温等离子体
,
程序升温表面反应
荆国华
,
李俊华
,
郝吉明
催化学报
分别采用浸渍法和机械混合法制备了Cr改性的In/WO_3/zrO_2(In/WZr)催化剂,考察了改性前后催化剂的CH4选择性催化还原NO的活性.结果表明,将Cr_2O_3与In/WZr机械混合可显著提高In/WZr催化剂活性,Cr的加入促进了气相中NO向NO_2的转化.而浸渍法制备的Cr/InAVZr催化剂活性远低于改性前的In/WZr催化剂,这是由于在制备过程中部分Cr_2O_3转化为CrO_3,使其氧化性大大提高,从而将CH_4完全氧化为CO_2和H_2O,不利于将CH_4活化为反应所需的中间活性物种.
关键词:
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
甲烷
,
铟
,
钨酸锆
,
铬
牛金海
,
朱爱民
,
杨学锋
,
史玲玲
,
徐勇
,
王新葵
,
石川
催化学报
采用预处理-瞬态反应产物分析方法定量研究了Co-ZSM-5催化剂上乙烯选择性催化还原氮氧化物反应过程中表面中间物种的组成.催化剂在275℃经0.1%NO-0.05%C2H4-10%O2/Ar混合气处理后生成了表面中间物种NCaObHc,该物种与NO/O2/Ar混合气反应比与单独的NO或O2反应生成更多的N2.通过质谱、红外吸收四组分(CO2,CO,CH4和N2O)分析仪及气相色谱-质谱联用等技术分析了表面中间物种与NO/O2/Ar混合气反应的产物,确定了表面中间物种中三种元素N,C和H的平均原子数之比为1.0:1.8:5.0(氧物种由于实验原因很难确定).
关键词:
表面中间物种
,
氮氧化物
,
乙烯
,
选择性催化还原
,
钴
,
ZSM-5分子筛
徐海迪
,
房志涛
,
曹毅
,
孔爽
,
林涛
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60467-1
制备了一系列不同 Mn/(Mn+Ce)质量比的 MnOx-CeO2/WO3-ZrO2整体式催化剂用于富氧条件下的 NH3选择性催化还原NOx (NH3-SCR),并采用 N2吸脱附、储氧量、X 射线衍射、X 光电子能谱、NH3/NO 程序升温脱附以及 H2程序升温还原等手段对催化剂进行表征.结果表明,当 Mn/(Mn+Ce)质量比为0.5时,整体式催化剂具有较好的 NH3-SCR 性能,在空速10000 h-1和173~355oC 条件反应下, NOx 转化率达90%以上.这是由于该 MnOx-CeO2/WO3-ZrO2催化剂具有更高的 NO 氧化活性、更高的表面 Ce 和 Mn 原子浓度以及 Ce3+/Ce 值较低的 NH3和 NO 脱附温度以及优异的氧化还原性能所致.
关键词:
锰
,
铈
,
氨选择性催化还原
,
氮氧化物
,
质量比
唐富顺
,
庄柯
,
杨芳
,
杨利利
,
许波连
,
邱金恒
,
范以宁
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60365-3
采用多种物理化学手段研究了不同负载量V2O5/TiO2催化剂的VOx物种分散状态、表面酸性、可还原性及其选择性催化还原(SCR) NO性能.结果表明,V2O5在锐钛矿TiO2表面的实测单层分散容量约为1.14 mmolV/100 m2 TiO2,与“嵌入模型”的估算值相符,表明分散态的钒离子应键合在TiO2表面的八面体空位上.随着V2O5负载量的增加,V2O5/TiO2催化剂上NO转化频率(TOF)先急剧增加,至0.70 mmolV/100 m2 TiO2(略超过分散容量的一半)时达到极大(约8.3×l0-3 s-1),然后又急剧下降；同时,孤立VOx 物种可能倾向于分散在相邻的八面体空位上,且通过V-O-V化学键相连形成聚合的VOx 物种,V-O-V键所占比例增加而V-O-Ti键所占比例减小,催化剂表面单位钒离子的Br(o)nsted 酸中心量增加,故催化剂的 TOF 急剧增加.随着负载量进一步增加,虽然催化剂表面单位钒离子的Br(o)nsted酸中心量仍缓慢增加,但V-O-Ti键所占比例减少,导致钒离子的可还原性下降,另外,分散容量以上时晶相V2O5的形成也导致钒离子表面利用率下降,从而导致催化剂的TOF下降.桥式Br(o)nsted酸位(V-O(H)-V)也是SCR反应活性中心之一,不同负载量V2O5/TiO2催化剂上SCR活性与表面VOx物种的分散状态、表面酸性和钒离子可还原性密切相关.
关键词:
钒氧物种
,
分散状态
,
选择性催化还原
,
B酸位
,
可还原性
,
氮氧化物
陈健
,
郑玉婴
,
张延兵
,
邹海强
,
卢秀恋
无机材料学报
doi:10.15541/jim20160146
先用十二烷基硫酸钠(SDS)对多壁碳纳米管(MWCNTs)进行表面改性,然后采用氧化还原沉淀法制得一系列的MnO2/MWCNTs催化剂.考察了催化剂在80～180℃的选择性催化还原(SCR)反应活性,并通过BET、XRD、FESEM、TEM、XPS和H2-TPR等表征手段对催化剂的结构及性能进行分析.结果显示,MnO2/MWCNTs催化剂在空速210 L/(gcat·h)和温度140～180℃条件下,脱硝效率达到85％～100％,这明显优于等体积浸渍法制备的催化剂的低温SCR催化活性,且10％ MnO2/MWCNTs催化剂的活性最优.分析结果表明,MnO2/MWCNTs催化剂中MnO2以纳米片状均匀分散在多壁碳纳米管载体表面;弱结晶性的结构和高价锰,较高的表面吸附含氧量及较强的低温区氧化还原能力是10％ MnO2/MWCNTs催化剂具有优异低温SCR活性的原因.另外,和MnOx/MWCNTs催化剂相比,10％ MnO2/MWCNTs催化剂表现出良好的抗水和抗硫性能.
关键词:
十二烷基硫酸钠
,
选择性催化还原
,
氮氧化物
,
多壁碳纳米管
,
锰氧化物
宇文巍
,
戴晓江
,
狄长江
,
毕春杰
黄金
doi:10.11792/hj20160819
柴油设备在现代矿山中被广泛使用,其排出的碳烟、氮氧化物等污染物严重影响了井下的生产环境,甚至对井下工作人员的身体健康造成了威胁.该文在实验室环境下通过对柴油机进行富氧燃烧试验来研究柴油机的排放特性,寻找降低柴油机污染物排放的途径.该研究根据柴油机富氧燃烧的机理,设计了柴油机在不同工况下的富氧燃烧试验,对其在各不同工况下排出的碳烟、氮氧化物和一氧化碳进行了对比分析.试验结果表明:柴油机不论在何种工况下的富氧燃烧均可降低碳烟的排放;氮氧化物的排放会随着氧气的增加而上升;一氧化碳的排放也会有所降低,但降低的幅度不大.
关键词:
富氧燃烧
,
柴油机
,
碳烟
,
氮氧化物
