郭亚男
,
曾鹏晖
,
季生福
,
魏妮
,
刘辉
,
李成岳
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90905
采用共浸渍法制备了P/Ni摩尔比为2的Ni_2P/SBA-15,再通过二次浸渍引入助剂Mo制得Mo-Ni_2P/SBA-15,将它调制成活件胶后均匀涂敷于预处理后的载体表面,干燥焙烧后在氢气流中采用程序升温还原法,制备了一系列Mo-Ni_2P/SBA-15/堇青石整体式催化剂.采用X射线衍射、N_2吸附-脱附和X射线光电子能谱对催化剂结构进行了表征,以二苯并噻吩为模型含硫化合物,考察了催化剂的加氢脱硫件能.结果表明,Mo的加入增大了催化剂的比表面积,在催化剂表面形成了MoNiP_2,且Ni_2P为主要活性物相.Mo在催化剂表而主要以Mo~(6+)和Mo~(δ+)形式存在;当w(Mo)=4.2%时,n(Mo)/n(Ni+Mo)=0.18的整体式催化剂上二苯并噻吩的转化率最高,且在较低反应温度时以直接脱硫机理为主,而较高反应温度时以加氢脱硫机理为主.
关键词:
钼
,
助剂
,
磷化镍
,
整体式催化剂
,
二苯并噻吩
,
加氢脱硫
,
联苯
,
环己基苯
宋华
,
于洪坤
,
武显春
,
郭云涛
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90955
以溶胶-凝胶法制备的TiO_2-Al_2O_3复合氧化物为载体,采用浸渍法制备了Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3催化剂,并用X射线衍射、N_2吸附脱附、红外和X射线光电子能谱等技术对催化剂进行了表征,考察了载体中TiO_2含量、焙烧温度及其制备方法对Ni2_P/TiO_2-Al_2O_3催化剂上同时进行噻吩加氢脱硫和吡啶加氢脱氮反应的影响.结果表明,以Ni/P摩尔比为1/2的前驱体制备的催化剂表面仅出现Ni_2P物相;当载体中TiO_2的含量为80%,焙烧温度为550℃时,Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3催化剂上加氢脱硫和加氢脱氮的活性最高.在360℃,3.0MPa,氢/油体积比500,液时体积空速2.0h~(-1)的条件下,噻吩和吡啶转化率分别为61.3%和64.4%.
关键词:
磷化二镍
,
二氧化钛
,
氧化铝
,
噻吩
,
加氢脱硫
,
吡啶
,
加氢脱氮
孙福侠
,
魏昭彬
,
应品良
,
孙秀萍
,
蒋宗轩
,
田福平
,
杨永兴
,
李灿
催化学报
以硝酸镍和磷酸氢二铵为原料,采用程序升温还原方法在823 K和氢气气氛中制备了纯相和二氧化硅担载的磷化镍催化剂,并采用类似的方法制备了纯相和二氧化硅担载的磷化钼和镍钼磷新型磷化物. 对这些磷化物及其相应硫化物的加氢脱硫活性进行了考察. 结果表明,Ni2P/SiO2催化剂具有相对较高的二苯并噻吩转化率和联苯选择性,Ni2P/SiO2对二苯并噻吩加氢脱硫的催化活性甚至高于硫化态的Ni-Mo催化剂.
关键词:
过渡金属磷化物
,
磷化镍
,
二苯并噻吩
,
加氢脱硫
,
硫化物
宋宪根
,
丁云杰
,
陈维苗
,
董文达
,
裴彦鹏
,
臧娟
,
严丽
,
吕元
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60460-9
通过程序升温还原法制备了一系列氧化硅负载的不同 P/M (M = Fe 和 Ni)摩尔比的金属磷化物催化剂,在553 K,5.0 MPa 和 H2:CO =2(摩尔比)的反应条件下用固定床反应器测试了它们催化 CO 加氢反应性能.结果表明,在 FePx/SiO2(x 为P/M 摩尔比)催化剂上,液相产物是以甲醇为主的低碳含氧化物的混合物.而在 NiPx/SiO2催化剂上,气态产物主要为甲烷,液相产物绝大多数是甲醇.表征结果表明,磷化物催化剂上的 Fe2P, Fe3P, Ni, Ni2P, Ni3P 和 Ni12P5晶相在反应条件下是稳定的,没有形成磷化物的金属铁,在反应后转变成碳化铁晶相.
关键词:
一氧化碳
,
加氢
,
含氧化物
,
金属磷化物
,
磷化铁
,
磷化镍
,
氧化硅
黄金花
,
陈吉祥
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60375-6
采用浸渍法及程序升温还原法制备了Ni2P/SiO2和Ni/SiO2催化剂,利用N2吸附-脱附、X射线衍射、X射线荧光、CO化学吸附、氢气程序升温脱附及氨气程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征并用于甘油氢解反应.结果表明,Ni2P/SiO2和Ni/SiO2具有相近的表面Ni密度,但前者表面酸中心和表面氢物种(包括吸附氢和溢流氢)密度明显更高,且在甘油氢解反应中的活性也更高,这与其酸性中心与金属中心之间的协同作用有关.Ni2P/SiO2催化剂上主要产物为1,2-丙二醇及l-丙醇,而Ni/SiO2催化剂上主要产物为l,2-丙二醇、乙二醇和乙醇.提高反应温度和H2压力不能促进Ni2P/SiO2上乙醇和乙二醇的生成,但促进了l,2-丙二醇进一步氢解转化为1-丙醇.由此可见,Ni2P/SiO2具有较强的C-O键断裂活性及较弱的C-C键断裂活性,这可能分别与其较多酸性中心和电子及几何结构性质密切相关.
关键词:
甘油氢解
,
磷化镍
,
镍
,
酸性
,
电子和几何性质
