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微波辐射对浆态床合成甲醇Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂前驱体微观结构及催化性能的影响

李忠 , 范辉 , 郑华艳 , 刘岩

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91025

考察了微波辐射条件下老化温度对Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂在浆态床中催化CO加氢合成甲醇反应性能的影响,并采用X射线衍射、热重分析、程序升温还原、红外光谱、X射线光电子能谱、透射电镜和粒度分析等手段对催化剂及其前驱体的微观结构进行了表征.结果表明,在母液老化过程中,微波辐射有助于Cu~(2+)取代Zn_5(CO_3)2(OH)_6中的Zn~(2+),使前驱体中含有更多的(Cu,zn)_5(CO_3)_2(OH)_6物相,焙烧后催化剂的CuO-ZnO协同作用增强,CuO晶粒减小,表面Cu含量增加,从而提高了催化剂活性和稳定性.在微波辐射条件下,于80℃老化制备的催化剂活性最高,在400h浆态床合成甲醇评价期间,平均失活率仅为O.11%/d,最大时空收率为318.9mg/(g·h),比非微波辐射制得催化剂的平均失活率降低了31.2%,时空收率提高了10.1%.

关键词: 微波辐射 , 老化温度 , 甲醇合成 , 浆态床 , , 氧化锌 , 氧化铝

CO2辅助老化制备的Cu/ZnO/Al2O3催化剂上CO2加氢制甲醇

王丹君 , 陶芙蓉 , 赵华华 , 宋焕玲 , 丑凌军

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60256-2

对传统共沉淀法进行改进,在老化阶段通入CO2促进母液中前驱体物相的转变,制备了Cu/ZnO/Al2O3催化剂.N2吸附、X 射线衍射、场发射扫描电子显微镜、程序升温还原、程序升温分解结果表明,改进共沉淀法制备的催化剂前驱体中碱式硝酸铜更易转变为碱式碳酸铜,从而提高了前驱体的稳定性,并使得焙烧后的催化剂具有较大的比表面积和孔体积及较小的颗粒.在200~260℃范围内对CO2加氢制甲醇活性测试表明,改进方法制备的催化剂活性明显优于传统共沉淀法制备的催化剂.

关键词: 二氧化碳辅助老化 , , 氧化锌 , 氧化铝 , 二氧化碳加氢 , 甲醇合成

制备方法对铜基甲醇合成催化剂的影响?

马茹瑰 , 高文桂 , 王禹皓 , 陈俊军 , 袁野 , 郑艳娥

合成材料老化与应用

采用了表面活性剂-模板法、柠檬酸溶胶-凝胶法及共沉淀法三种制备方法在其余条件相同的情况下制备了一系列催化剂,并采用XRD、H2 TPR、CO2 TPD、BET等表征手段对它们进行了表征,并对三种催化剂进行了CO2加氢活性评价,结果表明利用柠檬酸溶胶-凝胶法制备的催化剂具有更高的铜分散度,且在活性评价中具有更高的CO2转化率及较高的甲醇选择性。

关键词: 铜基催化剂 , 表明活性剂-模板法 , 柠檬酸溶胶-凝胶法 , 共沉淀法 , 合成甲醇

共沸蒸馏法制备CuO-ZnO/Al2O3催化剂及其对催化性能的影响

贾若琨 , 赵光宇 , 林松竹 , 靳军灿

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2015.05.140295

以异丁醇为共沸溶剂,采用共沸蒸馏-共沉淀方法制备了Cu基CuO-ZnO/Al2 O3负载型催化剂.利用X射线衍射(XRD)、热重差热(TG/DSC)、扫描电子显微镜(SEM)等技术手段对产物形貌和结构进行了表征.结果表明,共沸蒸馏能有效脱除前驱体溶胶中的游离水,抑制粒子之间的团聚;同时异丁醇与聚乙二醇共同作用影响颗粒的Ostwald熟化,使粒度分布均匀、分散性能优异、增强了催化剂中CuO组分分散性.在固定床反应器中对CO2加氢直接合成甲醇的催化性能进行了评价.考察了不同催化剂的催化性能,结果表明,与直接干燥法制备的催化剂相比,共沸蒸馏法制备的催化剂具有更好的催化性能和催化稳定性,甲醇的收率最大可达到9.6%,甲醇收率提高29.7%.

关键词: 共沸蒸馏法 , CuO-ZnO/Al2O3催化剂 , CO2加氢 , 甲醇合成

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