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Hg在Pd掺杂的CeO₂表面吸附和脱除

孟帅琦 , 周劲松 , 王小龙 , 高翔 , 骆仲泱

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.08.150359

基于密度泛函理论对Hg在纯CeO₂表面的吸附机理进行了理论计算，采用p（3×3）的二维超晶胞模型计算了CeO₂ 3个不同表面上不同位点对汞的吸附能，计算结果表明，Hg在纯CeO₂表面吸附能力较弱，为物理吸附，Hg原子与CeO₂未形成有效化学键。为了进一步研究Hg在CeO₂表面的吸附机理，计算了Hg在Pd掺杂的CeO₂（Pd-CeO₂）表面的吸附机理，结果表明，Hg在Pd-CeO₂表面吸附能较强，为化学吸附，Hg原子与Pd-CeO₂之间形成有效的化学键，说明Pd的掺杂有利于提高CeO₂对汞的吸附能力。为了量化纯CeO₂和Pd-CeO₂的汞脱除效率，对Hg在纯CeO₂和Pd-CeO₂表面的脱除进行了实验研究。实验结果表明，纯CeO₂对汞的脱除效率较低，贵金属Pd的掺杂能够有效提高CeO₂的汞脱除效率，与理论计算的结果相符。

关键词: 密度泛函理论 , 汞 , CeO₂ , Pd-CeO₂ , 吸附机理

煤温和热解过程中汞释放形态及分布规律研究

张成 , 李婷婷 , 曲世俊 , 李冬 , 陈刚

工程热物理学报

本文选取两种贵州高汞煤，在200-800℃的温度范围内，采用程序升温反应系统加热，利用美国EPA推荐的Ontario-Hydro方法捕捉不同形态汞。研究了在N2气氛和微氧化性气氛下温和热解过程中汞的释放和形态分布规律。实验结果表明：温度是影响煤温和热解过程中汞释放的主要因素，煤中汞释放率随着温度的升高而明显升高，当热解温度为600℃时，汞释放率可达90％左右。在微氧化性气氛下，汞的释放率随着氧气体积分数的升高而增大。元素汞（Hg^0）是气态汞释放的主要形态，热解停留时间及热解气氛对气态汞的释放形态也存在影响较大。

关键词: 汞 , 煤 , 热解 , 形态汞 , 分布规律

金饰品在佩戴过程中出现白色斑点的问题探究

那勃 , 曹维宇 , 孟建华 , 崔建军

贵金属

针对金饰品在佩戴过程中形成白色斑点的问题进行了研究.将金片浸泡到不同浓度的汞离子溶液中,实验结果表明,单纯的汞离子无法令黄金变白;在加入还原剂,且汞离子达到一定浓度条件下,金片出现明显变色现象;研究了汞离子浓度和金片变白程度的关系.

关键词: 金属材料 , 金 , 汞 , 变白 , 还原

过渡金属卤化物改性非碳基吸附剂脱汞研究

杜雯 , 禚玉群 , 张亮 , 陈昌和 , 徐旭常

工程热物理学报

以6种大比表面积非碳基成分为载体,经过渡金属卤化物改性处理后制成汞吸附剂,并对其不同烟气气氛和温度下的汞吸附性能及汞氧化率进行了研究。CuCl_2改性氧化铝在各种烟气条件下均表现出较好的汞吸附性能。FeCl_3改性沸石的汞脱除率相对略低,但它制作成本较低。这两种非碳基吸附剂在未来有较好的应用前景。改性吸附剂的最适宜反应温度100～200℃。

关键词: 汞 , 过渡金属卤化物 , 脱除率 , 氧化率 , 吸附

热解-金汞齐捕集-原子吸收光谱法测定土壤和沉积物中汞的影响因素及适用性讨论

赵小学 , 卢一富 , 武力平 , 毕越 , 张霖琳

冶金分析 doi:10.13228/j.b0yuan.issn1000-7571.009598

对热解金汞齐捕集-原子吸收光谱法测定土壤和沉积物中汞的影响因素进行了讨论,并选取12个含量范围为14～1 700 ng/g的土壤和沉积物标准物质验证了实验方法的适用性;同时对进样量、镍舟的维护、记忆效应的消除等给出了参考建议.正交试验表明:分解温度是主要影响因素,调试仪器应优先设定分解温度;最佳仪器条件为干燥温度250℃、干燥时间20 s、分解温度800℃和分解时间180 s.验证试验表明:当土壤或沉积物中汞含量大于30 ng/g时,实验方法测定结果的相对误差和相对标准偏差(RSD,n=6)均不大于21.4％和4.3％,满足HJ/T 166-2004《土壤环境监测技术规范》的要求.采用实验方法对冶炼企业周边农田土壤、某水库沉积底泥、某污水场处理污泥中的汞进行测定,测得结果在85.7～9.06×103 ng/g之间,RSD(n=6)不大于4.4％.

关键词: 热解 , 金汞齐捕集 , 原子吸收光谱法 , 土壤 , 沉积物 , 汞

SO2对CeO2-TiO2催化剂上汞氧化的双面影响研究

李海龙 , 王晓刚 , 李立清 , 赵永椿 , 张军营

工程热物理学报

采用超声波增强的浸溃法合成了组成优化的CeO2-TiO2 (CeTi)催化剂.在200℃,模拟烟气条件下研究了SO2对CeTi催化剂上单质汞(Hg0)催化氧化的影响.结果表明:纯N2条件下,SO2抑制了CeTi催化剂上Hg0的氧化;有O2条件下SO2既可以促进Hg0的氧化,也可以抑制Hg0的氧化,取决于烟气中SO2的浓度.低浓度的SO2在O2的协助下可以促进Hg0的氧化,而高浓度的SO2抑制了Hg0的氧化.实验条件下,SO2本身不具有氧化Hg0的能力,其对Hg0氧化的促进作用源于其在CeTi催化剂表面反应生成的SO3等活性物质.SO2对Hg0氧化的抑制作用归因于SO2与Hg0间的竞争吸附,SO2抑制了Hg0的吸附从而抑制了Hg0的进一步氧化.

关键词: SO2 , 汞 , CeO2 , 催化剂 , 煤燃烧

铈基催化剂催化氧化燃煤烟气中汞的实验及机理研究

李海龙 , 张军营 , 赵永椿 , 李立清 , 郑楚光 ,

工程热物理学报

采用超声波增强的浸渍法合成了CeO_2-TiO_2催化剂,并采用BET,XRD,XPS等分析手段对催化剂进行了表征。利用固定床反应器,在模拟燃煤烟气条件下研究了CeO_2-TiO_2催化剂对单质汞的催化氧化行为及机理。结果表明：CeO_2-TiO_2催化剂在低温范围（150～250°）具有很强的催化氧化汞的能力;最佳的CeO_2/TiO_2质量比在1.5左右,此时汞的氧化效率可高达90%以上;P25,Evonik TiO_2比锐钛矿TiO_2更适合做铈基催化剂载体;CeO_2-TiO_2催化剂上汞的催化氧化符合Langmuir-Hinshelwood机理,即吸附态的汞与其邻近的活性物质反应生成氧化态汞。

关键词: 催化剂 , 燃煤烟气 , 汞 , CeO_2 , 煤燃烧

高效脱汞吸附剂的脱汞机理研究

谭增强 , 邱建荣 , 苏胜 , 李允超 , 刘子红 , 曹蕃 , 曾汉才 , 向军

工程热物理学报

将廉价的生物质竹炭进行KI化学改性，在小型实验台架上研究了改性竹炭的的汞脱除性能，并对改性前后的样品进行了XPS表征和热分析以研究表面官能团在改性过程中的转化规律和脱汞机理。结果表明：碘化学改性竹炭具有超强的脱汞能力，改性后竹炭具有更多的利于脱汞的官能团，其主要靠化学吸附脱汞。

关键词: 汞 , 竹炭 , KI , 饥理分析

活性炭表面含氧官能团对汞吸附的作用

张璧 , 罗光前 , 徐萍 , 余桥 , 邱勇 , 吴辉 , 姚洪

工程热物理学报

本文对采用不同方法处理后的活性炭进行BET、官能团分析和汞吸附性能实验,研究其表面含氧官能团对汞吸附的作用.结果表明:活性炭表面的酯基与羰基能提高汞的吸附效率,高于100℃时是影响活性炭汞吸附效率的主要因素.物理吸附,羰基与酯基吸附的汞的程序升温脱附温度峰值分别为100,210和320℃.汞在与活性炭表面接触后优先被吸附能高的化学吸附位点吸附,化学吸附饱和后,才会进行物理吸附.

关键词: 活性炭 , 汞 , 含氧官能团 , 吸附 , 程序升温

Phase coexistence properties of liquid mercury: a simulation study

稀有金属（英文版）

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