张先龙
,
解城华
,
郭勇
,
吴雪平
,
王钧伟
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.04.2014081501
采用悬浮浆液法将凹凸棒石（ PG）涂覆于堇青石蜂窝陶瓷（ CC）基体上，制取PG?CC涂层载体，利用过饱和浸渍法负载MnOx制备MnOx／PG?CC催化剂应用于柴油车尾气SCR脱硝。考察了制备条件对催化剂低温SCR活性的影响，采用BET、SEM?EDS、XRD手段对催化剂的理化性质进行了分析表征，探讨了催化剂结构特性与活性间的构效关系。研究发现，堇青石基体经PG涂层后，对活性组分的一次负载量显著增加，由3％增至13％，对应的催化剂低温脱硝活性显著提高，在100℃脱硝活性由10％提高到78％。结果分析表明，堇青石基体经PG涂层后比表面积大幅度增加，可以承载更高的活性组分，且活性组分具有更好的分散性，从而使得催化剂的活性点增加；另一方面，PG涂层催化剂具有更高的表面Mn4＋／Mn3＋价态比，更有利于催化剂的低温选择性催化还原法（ SCR）活性。活性组分MnOx与PG涂层之间的协同作用是导致催化剂低温SCR脱硝活性得以提升的关键因素。研究结果表明，通过对堇青石蜂窝基体进行凹凸棒石涂层后采用浸渍法负载锰氧化物，可制备出具有较高低温SCR活性的蜂窝式模块催化剂。
关键词:
凹凸棒石
,
堇青石
,
MnOx
,
脱硝
,
低温SCR
张先龙
,
郭亚晴
,
孟凡跃
,
吴雪平
,
刘鹏
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.01.2015062501
采用悬浮浆液法将凹凸棒石( PG)涂覆于堇菁石( CC)表面,制备PG-CC载体.将PG-CC载体以过饱和浸渍法经Mn( NO3 ) 2前驱体溶液处理后依次干燥、煅烧制得Mnx/PG-CC整体式催化剂,应用于柴油车尾气净化处理.考察了制备参数(锰负载量、煅烧温度)和工况条件(氧气含量,CH4/NO)对Mnx/PG-CC催化剂在CH4-SCR反应中脱硝活性的影响.采用BET、FE-SEM、XRD、XPS和NO吸脱附等表征手段对催化剂的结构和形貌进行表征.结果表明,在锰负载量为11%、煅烧温度为300℃下所制得的催化剂具有较佳的CH4-SCR脱硝活性,O2含量为5%、CH4/NO为1,反应温度为300 ℃时反应条件最优.锰氧化物活性组分在催化剂表面的高度分散和均匀分布有利于催化剂的CH4-SCR脱硝活性提高,且有助于NO吸附在载体表面并形成硝酸盐中间体参与催化反应.
关键词:
凹凸棒石
,
锰基催化剂
,
CH4-SCR
,
汽车尾气脱硝
张先龙
,
刘鹏
,
蔡程
,
吴雪平
,
郭亚晴
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.10.2016022101
采用自蔓延高温合成法(SHS)以堇青石蜂窝陶瓷(CH)为基体制备了一系列Ti1-yMnyO/CH整体式催化剂,应用于柴油车尾气氮氧化物净化.考察了制备参数(钛锰比、涂覆次数、点燃温度)和工况条件(空速,水蒸气)对催化剂低温SCR(选择性催化还原)脱硝活性的影响,采用X射线荧光光谱仪(XRF)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、比表面积(BET)等表征手段对催化剂的结构和形貌进行表征.结果表明,在Ti∶Mn=1∶6(物质的量之比),一次涂覆,点燃温度为350℃条件下所制备的催化剂具有最佳的NH3-SCR脱硝活性,Ti0.14Mn0.86Ox/CH催化剂在空速为30000 h-1,氧气含量为3 vol％反应温度为150-250℃时反应条件为最优,催化剂在150℃以上具有良好的耐水性.Ti元素的添加提高了催化剂表面Mn4+/Mn3+比例,并使MnOx呈无定形态均匀分散在Ti0.4Mn0.86Ox/CH催化剂表面,提高催化剂的低温SCR活性.
关键词:
自蔓延高温合成
,
锰基催化剂
,
脱硝
,
低温SCR
