王瑞玉
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李忠
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郑华艳
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谢克昌
催化学报
采用浆液浸渍法制备了小同载体负载的Cu_2(OH)_3Cl催化剂,考察了催化剂对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应的催化性能.结果表明,各载体负载的Cu_2(OH)_3Cl催化剂活性均高于传统的负载CuCl_2催化剂;以比表面积较大的活性炭(AC)为载体的催化剂活性最高.以Cu_2(OH)_3Cl/AC(w(Cu)=18.71%)为催化剂时,甲醇转化率、DMC选择性和DMC时宅收率可分别达到6.93%,67.3%和139.1mg/(g·h);其催化性能比较稳定,反应60h后其催化活性略有下降.通过CO程序升温脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱和扫描电镜等技术对催化剂进行了表征.结果表明,在反应过程中催化剂的活性物种Cu_2(OH)_3Cl的晶粒逐渐团聚、长大,并且转化为CuCl_2和CuO;同时,新鲜催化剂中唯一的Cu~Ⅱ物种部分转化为Cu~Ⅰ物种.
关键词:
甲醇
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氧化羰基化
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碳酸二甲酯
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碱式氯化铜
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负载型催化剂
,
活性炭
