王将永
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黄伟
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高志华
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李俊芳
催化学报
采用完全液相法,分别以无机和有机Al源和Zr源制备了3个Cu-Zn-Al-Zr浆状催化剂,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱和程序升温还原等手段对催化剂进行了表征,考察了催化剂在合成气一步法合成二甲醚反应中的催化性能.结果表明,不同Al源对催化剂的性能有显著影响,而不同Zr源对催化剂性能的影响不大.以异丙醇铝为原料制备的催化剂的活性明显高于以拟薄水铝石为原料制备的催化剂.以异丙醇铝为Al源制备的催化剂,其Cu组分粒度小、分散性好,Cu-Zr之间的相互作用较强.Al源中微量杂质Na的存在和Cu-Zr之间相互作用的强弱是导致催化剂性能差异的主要原因.
关键词:
完全液相法
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铜
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锌
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铝
,
锆
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合成气
,
二甲醚
唐钰
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黄伟
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韩涛
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孙凯
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王鹏
应用化学
doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2015.01.140178
采用完全液相法,以廉价的硅溶胶作为硅原料,制备了一系列的Cu-Zn-Si-Al双功能浆状催化剂,考察不同硅铝比对浆态床CO加氢合成二甲醚的影响.两周的活性评价表明,硅的引入显著提高了催化剂的活性和稳定性.当n(Si)/n(Al) =2时,CO转化率最高,为58.1％,且二甲醚的选择性为80.2％.通过FTIR、XRD、TPR、TPD、BET、XPS和TEM等技术手段对催化剂进行了表征,结果表明,硅组分的添加可以促进活性组分Cu物种的分散,并能够改善完全液相法热处理而导致的积碳现象.且Si组分的引入与催化剂中的Al相互作用,显著提高了催化剂的甲醇脱水性能,从而使催化剂具有较高的二甲醚选择性.
关键词:
完全液相
,
二甲醚
,
Cu-Zn-Si-Al催化剂
,
硅溶胶
