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超临界二氧化碳中功能化聚乙二醇稳定的钯纳米粒子催化醇的选择氧化反应

汪向锐 , 冯博 , 杨汉民 , 侯震山 , 赵秀阁 , 胡玉 , 乔云香 , 李欢 , 潘珍燕

催化学报

以超临界二氧化碳(scCO_2)/聚乙二醇(PEG)两相为反应介质,双齿氮配体功能化聚乙二醇稳定的Pd纳米颗粒作为催化剂,进行了醇的需氧氧化反应.系统研究了催化剂制备条件和反应条件对苯甲醇需氧氧化反应的影响.结果表明,以氢气为还原剂制备的Pd纳米粒子的催化活性最高.反应结束后,可以利用seCO_2直接进行原位萃取得到产物,实现了催化剂与产物的有效分离和催化剂的循环使用.反应中没有检测剑钯的流失.催化剂经过5次循环利用后转化率仍可达98%.

关键词: 超临界二氧化碳 , 聚乙二醇 , , 需氧氧化反应 , 钯纳米粒子

N-羟基邻苯二甲酰亚胺与8-羟基喹啉氧钒(Ⅳ)配合物协同催化分子氧氧化乙苯

秦金伟 , 伏再辉 , 刘亚纯 , 何乡陵 , 张德喜 , 吴文锋 , 王彦龙 , 龚兴浪 , 邓晓林 , 武海涛 , 邹艳红 , 喻宁亚 , 尹笃林

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60255-0

研究了钒化合物对N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)催化分子氧氧化乙苯反应中的调变效应.结果表明,由8-羟基喹啉及其衍生物与乙酰丙酮氧钒(Ⅳ)配位制得的8-羟基喹啉氧钒(Ⅳ)配合物的催化活性比乙酰丙酮氧钒(Ⅳ),NH4VO3和V2O5的高.在优化的反应条件下,乙苯转化率和苯乙酮选择性可分别达60%~69%和97%.基于液体反应的紫外光谱,推测钒催化剂能够促进NHPI转变为N-氧基邻苯二甲酰亚胺自由基和1-苯基过氧化氢转变为苯乙酮.

关键词: N-羟基邻苯二甲酰亚胺 , 8-羟基喹啉氧钒(Ⅳ) , 需氧氧化 , 乙苯 , 苯乙酮

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