张贵荣
,
徐柏庆
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60546-4
使用旋转电极技术考察了一系列碳载金纳米颗粒(颗粒平均尺寸处在3~14 nm)在碱性电解质(0.5 mol/L KOH)中对氧还原反应的催化行为,随着金纳米颗粒尺寸由14nm下降至3nm,其对氧还原反应的本征活性和质量比活性均呈现持续走高趋势;但金颗粒的纳米尺寸对氧还原反应的机理及分子氧还原过程中的电子转移数目并无显著影响,使用高分辨透射电镜技术表征了金纳米颗粒的形貌,通过对金颗粒表面不同位置原子的比例进行估算,发现金颗粒表面高能原子所占比例与金对氧还原反应的本征活性密切相关,表明高能表面原子决定着金催化剂对氧还原反应的本征活性.此外,还将金纳米颗粒对氧还原反应的本征催化活性与其表面电子结构进行了关联.
关键词:
金纳米颗粒
,
尺寸效应
,
氧还原反应
,
表面电子结构
,
碱性电解质