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Cu-Co/SBA-15催化剂的结构特征及其催化甲苯燃烧性能

赵福真 , 曾鹏晖 , 张广宏 , 季生福 , 李成岳

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90903

以介孔SBA-15分子筛为载体,用等体积共浸渍法制备了不同Cu/Co比和不同Cu-Co含量的Cu-Co/SBA-15催化剂,用N2吸附-脱附、高分辨透射电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱和程序升温还原等手段对催化剂进行了表征,并在微型定床反应器上评价了催化剂催化甲苯燃烧性能.结果表明,所有催化剂仍具有SBA-15分子筛的介孔结构,Cu含量较低时催剂中存在Cu-Co-O固溶体,Cu含量较高时会形成CuO.催化剂表面的Co对甲苯催化燃烧有重要的作用,催化剂中的Cu可降低Co的还原温度,从而有利十催化剂活性的提高.40%(Cu_(0.25)Co_(0.75))/SBA-15催化剂具有最高的活性,在285℃时可完全化燃烧消除甲苯.

关键词: 甲苯 , 催化燃烧 , , , SBA-15分子筛

Al3+离子介入提升(NH4)2SiF6对SBA-15介孔材料的水热稳定化作用

邹成龙 , 沙观宇 , 黄曜 , 牛国兴 , 赵东元

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60855-5

提出了一种(NH4)2SiF6处理提高SBA-15介孔材料水热稳定性的改良方法.采用SBA-15介孔材料中预引入Al3+离子,再进行1%SiO2计量的(NH4)2SiF6处理,最后用强酸洗脱预引入的Al3+.结果显示,由此处理的SBA-15材料,其水热稳定性明显优于相同条件下未预引入Al3+时(NH4)2SiF6处理的样品.两者在800°C、100%水蒸气处理12 h后,虽然均能很好保持其介观有序度、形貌及六方孔道结构,但前者的比表面积可高达271 m2/g,而后者仅为224 m2/g.表明Al3+离子介入能大幅度提升(NH4)2SiF6处理对SBA-15介孔材料的稳定化作用.这主要得益于预引入的骨架Al3+在保障(NH4)2SiF6处理修复SBA-15材料表面缺陷和进行表面疏水化、提升其水热稳定性的同时,能减缓(NH4)2SiF6释放的多余F-离子对SBA-15材料骨架的刻蚀破坏作用. Al3+离子介入的这种提升作用与其引入方式和SBA-15材料所经受的温度密切相关.

关键词: SBA-15沸石介孔材料 , 水热稳定性 , 氟硅酸铵 , Al3+离子引入 , 补硅

改善SBA-15介孔材料水热稳定性的简单溶剂热后处理方法

邹成龙 , 沙观宇 , 顾海芳 , 黄曜 , 牛国兴

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60857-9

提出了一种有效改善SBA-15介孔材料水热稳定性的简单溶剂热后处理方法. SBA-15材料经环己烷、甲苯和正丁醇等有机溶剂在157和190 oC密闭容器中分别处理6–24 h后,可呈现很好的水热稳定性.它们在800 oC经100%水蒸气处理12 h,依然能保持很好的有序介孔结构,比表面积可高达192–281 m2/g.其中,经环己烷190 oC溶剂热处理24 h的样品表现出最优的水热稳定性.溶剂热处理能显著提升材料孔壁中类似Si(OSi)2(OH)2和Si(OSi)3OH结构的Si–OH基间脱水,形成稳定的Si(OSi)4结构,从而有效减少了SBA-15材料孔壁的缺陷.由此,介孔材料的水热稳定性得到明显改善.溶剂热处理对SBA-15材料水热稳定性的这种提升作用与所用溶剂性质、处理温度以及SBA-15前驱体的类型密切相关.其中,以低沸点的非极性溶剂处理焙烧后的SBA-15材料表现出最好的稳定化效果.该方法具有简单、低能耗的特点,其在制备高水热稳定的有序硅基介孔材料上有很好的潜在应用价值.

关键词: 介孔材料 , SBA-15分子筛 , 水热稳定性 , 溶剂热处理 , 脱水

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