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Pt/C catalysts were prepared by ethylene glycol (EG) method in weakly acidic solutions adjusted by sodium citrate (Na₃Cit), sodium acetate (NaAc) and sodium hydroxide (NaOH), separately. The e®ects of alkalizing agent, pH and temperature were investigated by transmission electron microscopy (TEM) and CV. The composition and structure of Pt/C catalyst prepared at optimal conditions of 140°C and pH=6.7 adjusted by Na₃Cit was further characterized by X-ray photoelectron microscopy (XPS) and X-ray diffraction (XRD), respectively. The average particle size of Pt/C catalyst prepared using Na₃Cit is 2.1 nm, smaller than that of Pt/C catalyst (2.9 nm) prepared using NaAc, much smaller than that of Pt/C catalyst (100 nm) prepared using NaOH. The electrocatalytic activity of Pt/C catalysts prepared using Na₃Cit and NaAc for ethanol oxidation are 456.6 and 419.2 mA/mgPt, comparative to those of Pt/C catalyst prepared by typical EG method and commercial E- TEK Pt/C catalyst. Finally, the size control mechanism of Pt nanoparticles was discussed.

关键词: Platinum , Nanocatalyst , Ethylene glycol method , Fuel cell

“先核后壳”和“先壳后核”的简便途径制备M@SiO2(M=Ag,Au,Pt)纳米核壳结构及其催化活性

何圣超 , 费兆阳 , 李雷 , 孙博 , 冯新振 , 季伟捷

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60716-5

采用简便的“先核后壳”和“先壳后核”途径制备了M@SiO2 (M=Ag,Au,Pt)核壳结构.采用“先核后壳”途径时,金属内核可以控制在6-9 nm,粒径分布均匀,SiO2壳层织构可调.该途径制备过程简便,无需高速离心分离,可有效节约制备成本.由该途径制得的Au@mSiO2中纳米Au的热稳定性高,经550℃空气焙烧后仍能保持高的CO氧化性能(T100=235℃).由“先壳后核”途径制得的核壳结构内核金属粒子也可以控制在＜ 10nm,粒径分布均匀,且SiO2壳层孔隙率可以预调,即使在液相中也可有效消除对硝基苯酚反应物分子的扩散限制,并于室温下将其还原为对氨基苯酚.两种途径所得的核壳结构均呈高单分散态.使用含有不同有机官能团的硅源可对介孔SiO2壳层进行进一步改性,拓展应用领域,因而具有很好的潜在应用前景.

关键词: 核壳结构 , 银 , 金 , 铂 , 纳米粒子 , 二氧化硅 , 一氧化碳氧化 , 对硝基酚还原

制备方法对Al2O3掺杂Pt/WO3-ZrO2催化剂上正庚烷异构化反应的影响

尚书宁 , 徐欣 , 谢鹏飞 , 乐英红 , 华伟明 , 高滋

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60540-3

采用恒pH法和非恒pH法制备了Al2O3掺杂的Pt/WO3/ZrO2催化剂,并用N2吸附-脱附、X射线衍射、紫外-可见漫反射、CO化学吸附、X射线光电子能谱、27Al魔角旋转核磁共振和吡啶吸附红外等技术对催化剂进行了表征.结果表明,相比于非恒pH法制备的催化剂,恒pH法制备的催化剂具有较高的比表面积和Pt分散度,在H2气氛中产生更多的B酸位,从而表现出更高的催化正庚烷临氢异构化反应活性;在200℃和质量空速0.9 h-1的反应条件下,正庚烷转化率达70.0％,明显高于非恒pH法制备的催化剂(43.5％).

关键词: 铂 , 氧化钨 , 氧化锆 , 氧化铝掺杂 , 制备方法 , 正庚烷临氢异构化 , 质子酸位

La掺杂TiO2负载Pt催化剂制备及其室温氧化低浓度甲醛

彭洪根 , 应家伟 , 张景岩 , 张先华 , 彭程 , 饶成 , 刘文明 , 张宁 , 王翔

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(16)62532-9

甲醛是室内装修污染的重要组分,已严重危害到人们身体健康,在室温条件下消除甲醛引起了人们的广泛兴趣.目前室温清除甲醛主要有物理吸附法、光催化法、等离子体技术及催化氧化技术.物理吸附法主要采用活性炭等作为吸附剂,其初期吸附效果较好,但当吸附饱和之后会重新释放甲醛造成二次污染;光催化法和等离子体技术需要特殊装置,不适合室内室温环境脱除甲醛;而催化氧化技术则可直接将甲醛转化为无毒无害的水和CO2,因而备受关注.Pt/TiO2被认为是目前消除甲醛最有效的催化剂.为进一步降低贵金属Pt的用量及增强其稳定性(Pt被氧化后其活性会降低),本文首次采用稀土La掺杂锐钛矿型TiO2,负载少量Pt后用于室内低浓度(0.5 ppm)甲醛的催化氧化.活性测试结果表明,纯TiO2催化剂上甲醛转化率在5%以下,有可能是物理吸附或可见光催化所致.负载0.5%Pt后,Pt/TiO2和Pt/La-TiO2甲醛转化率均高于80%,尤其是La掺杂活性高达96%以上,且在连续反应8 h甚至延长至40 h后其活性均未见下降趋势.电镜结果表明,La掺杂Pt/La-TiO2催化剂中Pt粒径从未掺杂的2.2 nm降至1.7 nm;CO程序升温脱附测试表明,Pt/La-TiO2/Pt的分散度达66%,而未掺杂样品仅为51%;X射线光电子能谱测试表明,Pt/La-TiO2的表面氧物种高于Pt/TiO2催化剂,说明La掺杂增强了Pt和载体间的相互作用.为探讨Pt/La-TiO2商业化应用前景,将粉体Pt/La-TiO2涂覆在堇青石蜂窝陶瓷上制备成整体催化剂.该整体催化剂在容积为2 m3的密室测试中5 min内即可将浓度为0.5 ppm的甲醛将至0.02 ppm以下.该催化剂在存放3个月后活性略有下降,但在10 min内仍可将甲醛浓度降至0.08 ppm,达到室内甲醛排放标准.综上,本文成功制备了La掺杂Pt/La-TiO2用于室内低浓度甲醛催化氧化,该催化剂表现出优异的催化性能.通过多种表征手段表明,La修饰后贵金属Pt纳米粒子尺寸减小、分散度提高及Pt与载体间相互作用增强是其活性优异的主要原因.以Pt/La-TiO2粉体制备的整体催化剂同样表现出了高的催化性能,具有工业应用前景.

关键词: 低浓度甲醛 , 室温氧化 , 稀土 , 镧掺杂 , 铂 , 二氧化钛 , 整体催化剂

活性炭负载Pt-Ni双金属催化剂上十氢化萘脱氢

齐随涛 , 李迎迎 , 岳佳琪 , 陈昊 , 伊春海 , 杨伯伦

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60178-9

采用等体积浸渍法制备了活性炭负载的具有脱氢活性的Pt-Ni双金属催化剂及相应的Pt单金属催化剂,并用X射线衍射、N2吸附-脱附和NH3-程序升温脱附对其进行了表征。在290°C下,研究了间歇反应条件下催化剂以过热液膜状态催化十氢化萘脱氢活性,考察了温度、浸渍顺序和Pt/Ni摩尔比对十氢化萘脱氢活性和萘产率的影响。结果表明,与单金属催化剂相比, Pt-Ni双金属催化剂上产氢效率显著提高。当Pt/Ni摩尔比为1：1, Pt首先浸渍时,得到的催化剂上脱氢转化率和萘产率最高。将实验结果与密度泛函理论计算的氢原子在不同催化表面的结合能关联证实,具有更强原子氢结合能的双金属表面具有更高的脱氢活性。

关键词: 铂 , 镍 , 双金属 , 十氢化萘 , 脱氢 , 密度泛函理论

采用CO吸附原位红外光谱研究Pt/TiO2光催化体系中助催化剂作用

沈帅 , 王秀丽 , 丁倩 , 金少青 , 冯兆池 , 李灿

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60172-8

采用CO作为探针分子,将原位透射红外光谱应用于研究助催化剂Pt在Pt/TiO2光催化体系中的作用。实验发现,光照条件下, CO的覆盖度及样品温度没有明显变化, CO在Pt/TiO2上的吸附峰红移11 cm-1,在Pt/Al2O3上的吸附峰没有位移,表明CO在Pt/TiO2上的红移来源于TiO2上的光生电子转移到Pt上,这解释了为什么加入Pt助催化剂可提高光催化产氢活性。

关键词: 一氧化碳吸附 , 二氧化钛 , 助催化剂 , 光催化 , 原位红外光谱

质子交换膜燃料电池Pt纳米线电催化剂研究现状

严泽宇 , 李冰 , 杨代军 , 马建新

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60629-9

质子交换膜燃料电池(PEMFC)能直接将化学能转换为电能,具有能量转换效率高、环境友好、启动快等优点.其中电催化剂是决定PEMFC性能、寿命及成本的关键材料之一.目前所采用的Pt催化剂成本较高,是阻碍其商业化的主要因素.而Pt纳米线电催化剂的Pt利用率和催化剂活性高,抗CO毒性以及耐久性好.本文综述了Pt纳米线电催化剂的制备及其电化学催化性能的研究现状.

关键词: 质子交换膜燃料电池 , 电催化剂 , 铂 , 纳米线

甲醛还原Pt/TiO2催化剂用于温和条件下高效催化氧化甲醛

陈铧耀 , 芮泽宝 , 纪红兵

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60192-3

通过浸渍法(IM)和沉积-沉淀(DP)法制备了一系列Pt/TiO2(P25)催化剂,并分别用甲醛溶液和氢气还原处理催化剂.利用原位红外监测催化剂表面吸附物种在反应过程中的变化,探究了催化剂制备和还原条件及Pt负载量对催化剂结构和催化氧化甲醛活性的影响.结果显示,用DP法制备并用甲醛还原的Pt/P25催化剂中Pt颗粒分散均匀,并具有合适的粒径和高浓度的表面活性氧,显示出良好的甲醛氧化活性.在空速30000 ml/(g·h)、反应温度30°C和甲醛初始浓度50 mg/m3的条件下,0.4%Pt/P25(DP-HCHO)上的甲醛转化率达到98%,并能稳定运行100 h以上.相比之下, Pt/P25(DP-H2)由于表面活性氧较少,不利于甲酸盐氧化,活性较低. Pt/P25(IM-H2)虽然具有高浓度的表面活性氧,却同时具有最大的Pt颗粒粒径,在甲醛转化为甲酸盐和甲酸盐氧化两步反应中的活性均较差,因而甲醛氧化活性最差.

关键词: 甲醛 , 铂 , 二氧化钛 , 原位红外光谱 , 沉积-沉淀法