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还原氧化石墨烯负载极性面占优氧化锌对亚甲基蓝的光催化降解

王学文 , 周力 , 李峰

新型炭材料 doi:10.1016/S1872-5805(13)60090-6

采用光还原方法将氧化石墨烯负载在极性面占有的氧化锌六棱盘上合成出氧化锌-还原石墨烯复合光催化材料。在紫外-可见光辐照下,该复合材料的光催化降解亚甲基蓝活性得到明显提高。光催化性能的提高主要归因于还原氧化石墨烯对光生电子的捕获抑制了电子和空穴的复合以及还原氧化石墨烯对亚甲基蓝分子的有效吸附。还原氧化石墨烯的最优负载量约为2%,同时负载的还原石墨烯对光的吸收可在一定程度上减少复合材料对光子的利用率。

关键词: 还原氧化石墨烯 , 氧化锌六棱盘 , 光降解 , 亚甲基蓝

S掺杂的HTiNbO5纳米片:一种新型高效可见光催化剂

张丽宏 , 胡晨晖 , 程立媛 , 丁维平 , 侯文华 , 陈静

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60692-5

将层状HTiNbO5剥层絮凝成HTiNbO5纳米片,然后与硫脲焙烧,制得了S掺杂的HTiNbO5纳米片.与原始HTiNbO5和HTiNbO5纳米片相比,该样品具有较大的比表面积和明显的可见光吸收.以罗丹明B为降解物,评价了该催化剂的吸附性能和可见光催化性能.结果表明,HTiNbO5纳米片和S掺杂的HTiNbO5纳米片都具有很好的吸附能力和很高的可见光降解速率.然而,对于罗丹明B的矿化,S掺杂的HTiNbO5纳米片可以达到41%矿化率,而HTiNbO5纳米片上矿化单几乎为零.这说明S掺杂能有效改善纳米片的光催化效果.最后,对可能的光催化机理进行了探讨.

关键词: 钛铌酸纳米片 , , 掺杂 , 光降解 , 罗丹明B , 可见光

TiO2在微孔型活性炭纤维上的固载及其对苯酚的光催化降解

员汝胜 , 郑经堂 , 关蓉波 , 刘以红

新型炭材料 doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2005.01.009

以环氧树脂作为TiO2与活性炭纤维(ACF)之间联结的前驱体,使TiO2粘附于纤维表面,而后经氮气氛下400℃~580℃不同温度的煅烧处理,制得TiO2/ACF复合体.采用BET,SEM,XRD及UV-Vis光谱等手段对复合体的物理化学特性进行了表征.以水中苯酚为目标污染物考察了TiO2/ACF样品的光催化性能.结果表明,460℃煅烧品较其他样品对苯酚具有更好的去除能力.在其重复利用过程中,始终保持了高的光催化效率,直至第三次循环,其最终对苯酚的去除量仍与P25粉体相当.而且,牢固负载的TiO2更具实用性,易于从水中回收.

关键词: TiO2 , 活性炭纤维 , 光降解 , 苯酚

Z型复合催化剂g-C3N4/Vo-ZnO光催化活性的研究

刘亚男 , 王瑞霞 , 杨正坤 , 杜虹 , 姜一帆 , 申丛丛 , 梁况 , 徐安武

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60985-8

随着科学技术的不断进步和经济的快速发展,人类对自然资源的需求量越来越大,在开发利用自然资源的同时,大量的有机污染物也随之进入自然环境.这些物质不仅污染环境、破坏生态,更对人类的生活和健康带来了巨大的威胁.研究证实,半导体光催化剂在光照条件下可以破坏有机污染物的分子结构,最终将其氧化降解成CO2、H2O或其它不会对环境产生二次污染的小分子,从而净化水质.近年来,有关光催化降解有机污染物的报道日益增多. ZnO作为一种广泛研究的光催化降解材料,因其无毒、低成本和高效等特点而具有一定的应用前景.但是ZnO较大的禁带宽度(3.24 eV)导致其只能吸收紫外光部分,而对可见光的吸收效率很小,极大地制约了其实际应用.除此之外, ZnO受光激发产生的电子-空穴分离效率较低、光催化过程中的光腐蚀严重也是制约其实际应用的重要因素.为了提高ZnO的光催化活性和稳定性,本文合成了用g-C3N4修饰的氧空位型ZnO(g-C3N4/Vo-ZnO)复合催化剂,在有效调控ZnO半导体能带结构的同时,通过负载一定量的g-C3N4以降低光生电子-空穴对的复合速率和反应过程中ZnO的光腐蚀,增强催化剂的光催化活性和稳定性.本文首先合成前驱体Zn(OH)F,然后焙烧三聚氰胺和Zn(OH)F的混合物得到g-C3N4/Vo-ZnO复合催化剂,并采用电子顺磁共振波谱(EPR)、紫外-可见光谱(UV-vis)、高分辨透射电镜(HRTEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等表征了它们的结构及其性质. EPR结果表明,ZnO焙烧后具有一定浓度的氧空位,导致其禁带宽度由3.24 eV降至3.09 eV,因而提高了ZnO对可见光的吸收效率. UV-vis结果显示, Vo-ZnO复合g-C3N4后对可见光的吸收显著增强. HRTEM和FT-IR结果均表明, g-C3N4纳米片和Vo-ZnO颗粒之间通过共价键形成了强耦合,这对g-C3N4/Vo-ZnO复合催化剂中光生载流子的传送和光生电子-空穴对的有效分离起到重要作用.可见光催化降解甲基橙(MO)和腐殖酸(HA)的实验进一步证明, g-C3N4/Vo-ZnO复合材料具有较好的光催化活性,优于单一的g-C3N4或Vo-ZnO材料.同时还发现, g-C3N4的负载量对光催化活性有显著影响,当氮化碳的负载量为1 wt%时,所制材料具有最高的光催化活性:可见光照射60 min后,MO降解率可达到93%, HA降解率为80%.复合材料光催化活性的增强一方面是因为氧空位的形成减小了ZnO的禁带宽度,使得ZnO对可见光的吸收能力大大增强;另一方面, g-C3N4和Vo-ZnO的能带符合了Z型催化机理所需的有效能带匹配,使得光生电子-空穴对得到了有效的分离,从而提高了光催化活性.降解MO的循环实验表明, g-C3N4/Vo-ZnO催化剂具有很好的稳定性且不容易发生光腐蚀.与此同时,我们对比了用不同方法制备的g-C3N4/ZnO材料的催化性能.结果显示,本文制备的g-C3N4/Vo-ZnO复合材料具有更好的降解效率.总体而言,对于降解有机污染物, g-C3N4/Vo-ZnO可能是一个更为有效可行的催化体系.此外,本文也为设计与制备其他新型光催化剂提供了一条新的思路.

关键词: 氧空位氧化锌 , 石墨化氮化碳 , 复合光催化剂 , 光降解 , Z型

光稳定二氧化钛纳米管负载钯催化剂光降解甲基橙过程中的活性物种

胡晓静 , 石玉坤 , 朱宝林 , 张守民 , 黄唯平

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60213-8

采用光沉积法制备了光稳定二氧化钛纳米管负载钯催化剂.通过X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、透射电子显微镜(TEM)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、光致发光光谱和光电流等表征手段研究了催化剂的结构和性质. TEM表明二氧化钛纳米管经光照后仍然保持良好的管状结构; XPS结果表明大部分Pd以零价形式存在.以甲基橙溶液作为模拟废液研究了催化剂在紫外光及模拟日光条件下的光催化活性.当Pd的负载量为0.3 wt%时,催化剂的光催化活性最高并且优于P25的光催化活性.另外,通过在光降解过程中加入不同的捕获剂研究了不同氧化活性组分的作用.结果表明,光生空穴(hvb+)在光催化降解过程中起主要作用.

关键词: 二氧化钛纳米管 , , 活性物种 , 光降解 , 甲基橙

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