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四氯化碳液相催化加氢制氯仿多元金属催化剂的制备及其催化性能

朱一明 , 张豪 , 张军 , 米刚 , 宋帮才 , 杜西刚

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2017.02.160251

以贵金属M(=Pd,Pt)为主要活性成分,掺加过渡金属Fe和Ni作为助剂,采取浸渍和氢气还原法制备了椰壳活性炭(ACcs)负载的单元金属(M/ACcs)、二元金属(M-Ni/ACcs、M-Fe/ACcs)和三元金属(M-Ni-Fe/ACcs)系列催化剂;通过CCl4液相催化加氢制氯仿反应考察了这些催化剂的催化活性和选择性.结果表明,Pd基催化剂的催化活性明显高于Pt基催化剂,但后者对氯仿的选择性优于前者;在前5h加氢反应时段,两系列催化剂的活性顺序为:Pd-Ni-Fe/ACcs> Pd-Fe/ACcs> Pd/ACcs> Pd-Ni/ACcs和Pt/ACcs≈Pt-Fe/ACcs> Pt-Ni/ACcs> Pt-Ni-Fe/ACcs;总体上,引入Fe对于催化性能的改善效果要优于Ni,Ni的单独引入则会不同程度地降低催化活性.综合考量成本、活性和选择性等因素,优选Pd-Ni-Fe/ACcs作为催化剂,在393 K下反应5h,可实现CCl4 97.6%的转化率以及接近100%氯仿的选择性.

关键词: 四氯化碳 , 氯仿 , 液相加氢 , Pd/Pt催化剂 , 催化性能 , 转化率

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