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镍基催化剂上稻草水蒸气重整制富氢合成气

李庆远 , 季生福 , 胡金勇 , 蒋赛

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60618-4

采用浸渍法制备了SiO2,γ-Al2O3,CaO和TiO2负载的Ni催化剂,以及不同MgO含量的MgO-7.5% Ni/γ-Al2O3催化剂,利用X射线衍射和N2吸附-脱附技术表征了催化剂的结构,在固定床反应器上评价了它们在稻草水蒸气催化重整制合成气反应中的催化性能,考察了反应条件对催化剂性能的影响.结果表明,以γ-Al2O3为载体时Ni催化剂活性最高,其中7.5% Ni—-Al2O3催化剂的H2收率可达1071.3ml/g,H2∶CO的体积比为1.4∶1;同时,MgO的添加进一步提高了该催化剂的性能,当MgO含量为1.0%时,H2收率可达1194.6ml/g,H2∶CO体积比可达3.9:1.可见MgO的加入促进了Ni基催化剂上稻草水蒸气催化重整制合成气反应的进行,同时使得合成气中CO发生水-汽转换反应,从而大大提高了合成气中H2含量.

关键词: 镍基催化剂 , 稻草 , 水蒸气重整 , 合成气 , 氢气

复合氧化物载体对镍基催化剂上CO甲烷化反应性能的影响

张罕 , 董云芸 , 方维平 , 连奕新

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60485-3

采用改良的粉末混合法制备了系列经过其它金属氧化物改性的NiO/Al2O3催化剂,并运用X射线衍射、透射电子显微镜、N2低温物理吸附-脱附、程序升温还原、程序升温脱附、拉曼以及X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果显示,在300~700℃经MgO修饰的NiO/Al2O3催化剂上CO甲烷化反应活性比NiO/ZrO2-Al2O3和NiO/SiO2-Al2O3的高.另一金属氧化物的加入削弱了NiO/Al2O3催化剂中Ni-Al间相互作用,形成更多的活性Ni物种,从而促进了反应的进行.

关键词: 一氧化碳 , 甲烷化 , 镍基催化剂 , 合成气 , 复合氧化物载体

Ni基催化剂上未掺杂和氮掺杂的碳纳米纤维生长机理的比较

Vladimir V.Chesnokov , Olga Yu.Podyacheva , Alexander N.Shmakov , Lidiya S.Kibis , Andrei I.Boronin , Zinfer R.Ismagilov

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60982-2

研究了Ni催化剂上碳纳米纤维,以及Ni和Ni-Cu催化剂上N掺杂的碳纳米纤维的生长机理.结果表明,这两个过程的机理均包含了表面非计量碳化镍的形成,然后是碳或碳和氮通过催化剂颗粒体相的溶解和扩散.

关键词: 碳纳米纤维 , 氮掺杂 , 生长机理 , 镍基催化剂

三维介孔KIT-6上高分散Ni纳米粒子用于CO甲烷化:助剂对催化性能的影响

曹红霞 , 张军 , 郭成龙 , 陈经广 , 任相坤

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(17)62862-6

作为煤制天然气的核心技术之一,CO甲烷化工艺的开发基础便是高效催化剂的研制.目前,CO甲烷化催化剂主要采用Ni作为活性组分,但如何保持其具有较高的催化活性和优异的高温稳定性,仍为当今不得不面临的棘手问题.本文以乙二醇改性的三维介孔KIT-6为载体,利用其较高的比表面积、可调孔径、独特的双螺旋三维孔道结构等特点,通过湿式浸渍法成功制备了由助剂改性的Ni基催化剂,探讨了V,Ce,La,Mn等不同助剂对Ni基催化剂CO甲烷化催化性能的影响.分别采用X射线衍射、氢气程序升温还原、氢气程序升温脱附、傅里叶变换红外光谱、透射电子显微镜、能量色散X射线光谱、激光拉曼光谱和热重分析等手段对催化剂特性进行了表征.结果显示,Ni-V/KIT-6具有最高的Ni纳米粒子分散性(26.5%)和催化还原性,产生了最多的活性位,同时,Si–O–V的形成增强了金属-载体间相互作用,并因载体的三维介孔限制效应而形成较小Ni纳米粒子,这些均有助于提升Ni基催化剂CO甲烷化的催化性能和稳定性.在常压、250–400 oC和60000 mL/(g·h)空速的实验条件下对催化剂进行了催化活性评价测试.结果表明,助剂提高了CO甲烷化低温催化活性,其中,Ni-V/KIT-6在350oC的条件下实现了CO的完全转化,CH4产率也高达85%;其在常压、500oC和60000mL/(g·h)空速的操作条件下所进行的稳定性测试结果还显示,Ni-V/KIT-6也具有优异的抗烧结和抗积碳能力,展示了良好的高温稳定性.因此,Ni-V/KIT-6是一种具有广阔应用前景的CO甲烷化催化剂.

关键词: 镍基催化剂 , 甲烷化 , 助剂 , 载体 , 三维介孔

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