张世鸿
,
涂学炎
,
尹海川
,
高诚伟
,
王伟
,
王颖臻
贵金属
doi:10.3969/j.issn.1004-0676.2005.01.002
采用浸渍法制备了2个系列的Ru/Mn-Ce/TiO2及Ru/TiO2催化剂,并用XRD、TEM、BET等方法对催化剂进行表征.在T=270℃和Po2=1.5MPa条件下,在间歇式反应釜中对丁二酸进行降解实验.结果表明60min内丁二酸降解的总有机碳(TOC)去除率为80%～99.8%;在钌含量相同的情况下,Ru/Mn-Ce/TiO2催化剂的催化活性高于Ru/TiO2催化剂;Ru含量较低的情况下,Mn、Ce对提高催化活性有很大作用,但Ru含量增加时Mn、Ce的作用减弱;氢还原的温度对Ru/TiO2系列催化剂的催化氧化活性有明显影响,500℃还原钌所得催化剂对丁二酸的催化氧化活性优于350℃.
关键词:
催化化学
,
钌
,
催化湿式氧化
,
丁二酸
,
二氧化锰
,
氧化铈
,
二氧化钛
Peter J.Majewski
,
Tobias M.Fuchs
,
Shashi Prakash
,
Laure Tribalat
材料科学技术（英文）
The synthesis of organic self-assembled monolayers (SAMs) with –CH3, -SH, -SO3H, -CH3CO2, -NH, -NHCl, and -CN functionality onto silica particles and their properties has been studied and characterised by infrared spectroscopy and measurement of the zeta-potential of the resulting powder, respectively. The infrared measurements of the samples clearly show the presence of CH2-goups and the various functionalised head groups of the SAMs in the samples indicating a successful deposition of the SAMs onto the silica particles. The measurements of the zeta-potential of the samples show clear variations of their zeta-potential depending on the type of SAM compared to the zeta-potential of the pure silica powder used in this study. Even positive zeta-potential could be measured for silica powder coated with –NH2, -NHCl, and CN-SAM. After immersing into manganese chloride solutions, the presence of manganese oxide on the SAMs coated silica particles could be observed. This phenomenon is believed to be caused by precipitation of manganese oxide particles out of the solution onto the SAMs.
关键词:
Self-assembled monolayers
,
null
,
null
任成军
,
周丽娜
,
尚鸿燕
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60176-5
分别用溶胶凝胶法和分步沉淀法制备了MnOx+γ-Al2O3和MnOx/γ-Al2O3,用等体积浸渍法将等量的Pd(NO3)2分别浸渍于其上,再将它们分别涂覆于堇青石上,得到不同物理化学性质的整体式催化剂,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温还原和低温N2吸附-脱附等技术对催化剂进行表征.结果表明,制备方法和MnOx焙烧温度明显影响催化剂中MnOx的物相、表面Mn物种和表面活性氧物种的分布及织构性质.活性测试结果表明,两种制备方法得到的催化剂于16-90 oC,380000-580000 h-1条件下均可将0.6μL·L-1 O3完全分解；尤其是溶胶凝胶法制备的Pd/γ-Al2O3+MnOx/γ-Al2O3催化剂分解O3活性较好,催化剂表面Mn2+：Mn3+：Mn4+=1.7：1：3(mol).
关键词:
锰氧化物
,
钯
,
臭氧
,
催化分解
,
制备方法
王鸣晓
,
张彭义
,
李金格
,
姜传佳
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60756-6
将高锰酸钾与活性炭(AC)原位氧化还原制备的活性炭载锰氧化物(MnOx/AC)用作臭氧分解的催化剂.采用扫描电镜、X射线光电子能谱、X射线衍射、电子自旋共振波谱、拉曼光谱以及程序升温还原研究了设计Mn负载量对负载锰氧化物性质(形貌、氧化态和晶体结构)的影响.结果表明, Mn负载量由0.44%增至11%,负载锰氧化物在活性炭表面由疏松的地衣状变为堆叠的纳米球状体,负载层的厚度由~180 nm增加至~710 nm,结构由氧化态+2.9到+3.1的低结晶β-MnOOH生长为由氧化态+3.7到+3.8的δ-MnO2结晶. MnOx/AC室温催化分解低浓度臭氧的活性与负载锰氧化物的形貌及含量密切相关. Mn负载量为1.1%的MnOx/AC具有疏松的地衣状形貌,催化分解臭氧的性能最高, Mn负载量为11%的MnOx/AC具有紧密的堆积结构,因而表现出最低的催化臭氧分解活性.
关键词:
锰氧化物
,
臭氧分解
,
活性炭
,
室内空气
,
纳米材料
安忠义
,
禚玉群
,
徐超
,
陈昌和
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60726-8
以浸渍在不同晶相TiO2(金红石型(R)、锐钛矿型(A)和P25型(P))上的锰基催化剂为对象,研究了TiO2晶相对MnOx/TiO2催化剂催化NO氧化活性的影响.结果表明,MnOx/TiO2(P)催化剂活性最高,NO转化率在300℃及GHSV=20000 h-1条件下可达83％.各催化剂活性顺序为MnOx/TiO2(P)＞ MnOx/TiO2(A)＞ MnOx/TiO2(R).采用X射线粉末衍射、场发射扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、H2程序升温还原和O2程序升温脱附等手段研究了TiO2晶相影响MnOx/TiO2催化剂催化活性的作用机理.结果表明,相比于A和R型TiO2,P型TiO2能够增加MnOx在其表面的分散度并抑制催化剂颗粒的团聚和粘连,且更有利于Mn2O3的生成,而后者催化NO氧化活性比其它MnOx更高;此外,P型TiO2可以增加MnOx尤其是Mn2O3的还原性,并可促进O2-从M3+-O键的脱附.
关键词:
一氧化氮氧化
,
锰氧化物
,
二氧化钛
,
晶型
,
污染控制
拜冰阳
,
乔琦
,
李俊华
,
郝吉明
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61026-9
空气中的甲醛主要来源于化工、建材、涂料、装潢材料以及机动车尾气.甲醛具有光化学活性,对人体具有致癌致畸作用.高浓度甲醛对人体健康和空气环境危害极大,室内低浓度甲醛对人体也有很大伤害.因此,消除室内、机动车尾气以及工业生产过程中的甲醛非常必要.目前,去除甲醛的方法主要有吸附法、光催化法和催化燃烧法.其中,催化燃烧法具有去除效率高、起燃温度低、适用范围广、设备操作简单以及无二次污染等优点,因而非常适用于去除高浓度和低浓度甲醛.该方法的核心是催化剂的制备和筛选.近年来,用于甲醛催化燃烧的催化剂主要是负载型贵金属和金属氧化物.由于贵金属催化剂成本较高,所以金属氧化物催化剂备受关注.MnO2种类繁多,既包括人工合成的棒状、线状、管状、球状和孔状等形貌,还包括自然界存在的α,β,γ和δ等类型.其中,介孔MnO2因具有较大的比表面积和特殊的孔道而应用于乙醇、甲苯、苯等挥发性有机物的催化氧化反应.目前,尚未见三维(3D)有序介孔MnO2催化氧化甲醛的报道.本文以合成的3D有序介孔KIT-6分子筛为硬模板剂,采用纳米浇筑法制备出3D有序介孔MnO2材料.为了比较,采用水热法合成了α-MnO2和p-MnO2纳米棒.采用X射线粉末衍射、N2吸附-脱附、透射电子显微镜和X射线能谱(XPS)等方法对催化剂进行了表征.在微型固定床石英管反应器上评价了催化剂催化甲醛氧化活性,采用气相色谱(GC)联接热导检测器(TCD)和质谱检测器(MSD)检测产物和反应物的含量.表征结果表明,3D-MnO2复制了KIT-6硬模板的三维有序立方对称介孔结构(ia3d),且具有金红石型β-MnO2晶相,属软锰矿,具有较大的比表面积和双孔分布介孔结构,最大孔径分别位于3.7和11.4nm处.3D-MnO2样品具有清晰的孔道结构,而α-MnO2和p-MnO2纳米棒为无孔的一维纳米单晶材料.另外,3D-MnO2表面暴露了较多的(110)晶面,有利于增加表面Mn4+离子.XPS结果证实3D-MnO2表面存在较多的Mn4+离子,这些Mn4+离子为甲醛催化反应提供了丰富的活性位,有利于提高甲醛氧化活性.评价结果表明,3D-MnO2具有良好的低温催化性能,于130℃即可将甲醛完全转化成CO2和H2O;而在同样条件下,α-MnO2纳米棒和β-MnO2纳米棒分别在140和180℃才能完全转化甲醛.3D-MnO2具有良好的甲醛催化性能主要归因于特殊的介孔结构、较大的比表面积和较多的表面Mn4+离子.
关键词:
三维有序材料
,
介孔结构
,
二氧化锰
,
甲醛
,
催化氧化
