李守贵
,
房铭
,
庞文琴
,
刘纯晶
,
支志明
催化学报
应用3-氨丙基三乙氧基硅烷对MCM-41介孔分子筛进行了改性.改性产物(记为MCM-41(m))具有较强的装载钌卟啉[Ru(Ⅱ)L(CO)(EtOH)](L=meso-tetrakis(4-clorophenyl)porphyrin)的能力.制备了裹载0.1%～8.3%钌卟啉的产物(记为Ru/MCM-41(m)).应用X射线衍射、差热-热失重分析和紫外-可见光谱等方法对裹载产物进行了表征.结果表明,钌卟啉在MCM-41(m)孔道中是以单分子态存在,而不是以晶态存在.装载后钌卟啉仍保持其基本结构,并且热稳定性增加.轴向配体取代反应使钌卟啉固定在MCM-41(m)孔道表面上.低钌含量的Ru/MCM-41(m)具有高催化活性,这是有效的位置分离和扩散孔道通畅的结果.以0.1%Ru/MCM-41(m)和自由的钌卟啉为催化剂进行的6种烯烃的氧化反应结果表明,前者的催化转换数是后者的20～40倍.Ru/MCM-41(m)催化剂具有特殊的形状选择性,较长的寿命,并且容易过滤回收.
关键词:
MCM-41介孔分子筛
,
改性
,
钌卟啉
,
烯烃
,
催化
,
氧化
,
裹载
许俊强
,
储伟
,
陈慕华
,
罗仕忠
,
张涛
催化学报
以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,廉价的工业级高模数比(3.3)的硅酸钠为硅源,通过水热法合成了V-MCM-41介孔分子筛. 考察了合成条件对产物织构的影响,并采用低温氮吸附法分析探讨了介孔分子筛V-MCM-41的合成机理.结果表明,模板剂用量、pH值、加料方式、晶化温度、晶化时间、陈化时间和焙烧气氛等合成条件对介孔分子筛的制备均有影响,其中晶化温度、pH值和模板剂用量的影响最为明显.X射线衍射谱表明合成的介孔分子筛具有六方晶体结构. 红外光谱和紫外可见光谱表明V进入了介孔分子筛的骨架结构.
关键词:
MCM-41介孔分子筛
,
钒
,
水热合成
,
机理
,
表征
古芳娜
,
杨佳园
,
魏峰
,
朱建华
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90916
针对高空速下捕获痕量毒物分子的环境净化要求,尝试调控介孔材料孔壁结构以提高其吸附小分子环境污染物的效率.通过调节合成体系的pH值、加入无机盐以及控制表面活性剂浓度等方法,改变硅物种与模板剂胶束的组装速度或无机-有机液晶相的存在形态,研制含有孔壁缺陷位的介孔分子筛新材料.通过X射线衍射和低温氮气吸附研究了样品的结构特性,并采用高分辨透射电镜和固体核磁技术证实了介孔材料孔壁缺陷位的形成.以挥发性吡咯烷亚硝胺为靶标分子,考察了所得材料的吸附性能.结果表明,大量缺陷空位的存在成倍地提高了介孔分子筛吸附挥发性亚硝胺的效率,为设计研制环保新材料提供了新思路.
关键词:
MCM-41介孔分子筛
,
孔壁结构
,
缺陷位
,
亚硝胺
,
吸附
张波
,
汤明慧
,
袁剑
,
吴磊
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60370-7
采用浸渍法制备了Si-MCM-41和Al-MCM-41 (Si/Al=50)介孔分子筛,SiO2,γ-Al2O3及MgO等负载的ZrO2催化剂,考察了其在以异丙醇为氢源苯甲醛Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)还原反应中的催化活性,并与纯ZrO2的催化活性进行对比.同时,采用X射线衍射、N2吸脱附法、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱和吡啶原位吸附红外光谱等手段表征了催化剂.结果表明,ZrO2负载于Si-MCM-41,Al-MCM-41和SiO2后,催化活性明显提高,这归因于ZrO2与载体间存在强相互作用形成Zr-O-Si 键,使催化剂表面Zr-OH数量显著增多,Lewis酸中心强度增强,并出现Br(o)nsted酸中心,三种催化剂的活性高低次序是5％ZrO2/Si-MCM-41＞ 5％ZrO2/Al-MCM-41＞ 5％ZrO2/SiO2.而5％ZrO2/Al2O3和5％ZrO2/MgO基本无催化活性,可归因为ZrO2与γ-Al2O3的弱相互作用使5％ZrO2/Al2O3的酸性与γ-Al2O3类似,ZrO2与MgO的强相互作用使5％ZrO2/MgO基本无酸性.
关键词:
载体效应
,
Meerwein-Ponndorf-Verley 反应
,
氧化锆
,
MCM-41介孔分子筛
,
苯甲醛
