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MCM-22沸石的孔结构和酸分布特性对苯与丙烯烷基化反应产物分布的影响

李英霞 , 陈标华 , 孟伟娟 , 李成岳 , 王文兴 , 曹钢

催化学报

根据测试结果,得到了MCM-22和具有相同硅铝比的β沸石的酸中心数及其分布,系统地研究了反应条件对苯与丙烯烷基化反应产物分布的影响; 结合扩散系数与扩散势能,讨论了产物分布与MCM-22沸石孔道及酸性质的关系,并与β沸石进行了比较. 苯烷基化反应发生在MCM-22沸石的外表面上,其空间位阻较小; 在相同的反应条件下,与发生在β沸石十二元环孔道内的苯烷基化反应相比,异丙苯的选择性低2%~4%,二异丙苯的选择性高0.5%~5%,三异丙苯的生成量多10余倍. 位于MCM-22沸石十元环二维正弦波形孔道的B酸中心,由于空间位阻大,很难发生苯烷基化反应,但可发生丙烯齐聚反应,故MCM-22沸石上有较多的丙烯齐聚物生成. Β沸石上生成正丙苯的量是MCM-22沸石上的3~4倍.

关键词: MCM-22沸石 , β沸石 , , 丙烯 , 烷基化

Co改性Mo/MCM-22催化剂上甲烷无氧芳构化及积炭研究

田丙伦 , 刘红梅 , 苏玲玲 , 舒玉瑛 , 徐奕德

催化学报

研究了Co的添加对Mo/MCM-22催化剂甲烷无氧芳构化反应性能的影响.发现用共浸渍法制备的Co/Mo摩尔比为0.2的催化剂具有较高的活性,而先浸渍Mo后浸渍Co的催化剂具有较好的稳定性.XRD实验表明,Co及Mo的氧化物均高度分散在分子筛表面,其担载降低了分子筛的衍射强度.不同接触时间下催化剂的反应结果表明,接触时间长,积炭选择性随接触时间增加而迅速增加;接触时间短,积炭选择性随接触时间增加而减少.积炭催化剂的TG研究表明,催化剂上的积炭主要有两种形式.低温积炭随反应时间增加而迅速增多,高温积炭的变化则较为缓慢.低温积炭可能是导致催化剂活化和失活的主要原因.高温积炭可能是一种大分子量的碳氢物种,位于MCM-22分子筛的“超笼”中,表明MCM-22有较大的容积炭能力.

关键词: 甲烷 , 无氧芳构化 , 氧化钴 , 氧化钼 , MCM-22沸石 , 积炭

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