夏岩
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詹望成
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郭耘
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郭杨龙
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卢冠忠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62534-2
NOx是主要的大气污染物之一,对环境和人体健康具有极大的危害.其主要来源之一是柴油机尾气排放,V2O5-WO3/TiO2催化剂是现阶段大规模商用的SCR催化剂,但V2O5-WO3/TiO2催化剂相对较窄的温度窗口和V2O5的生物毒性使得迫切需要新型的环境友好的高效SCR催化剂,其中分子筛因其特殊的孔道结构和催化性能受到广泛的关注.用于SCR过程的分子筛主要包括ZSM-5,Beta,MOR,SAPO-34和SSZ-13等,通常采用Cu,Fe,Mn和Co等过渡金属对其进行改性,通过调变分子筛的表面酸性和氧化还原性能,提高催化剂的SCR活性.Beta分子筛具有三维12元环孔道结构,相对其它分子筛具有较好的水热稳定性,而且制备工艺成熟,价格低廉,因此该类分子筛催化剂在SCR过程中具有很好的应用前景.我们采用离子交换法制备了系列Fe-Beta催化剂,发现将相同质量硝酸铁溶解在不同体积去离子水中,配制成不同浓度的硝酸铁溶液后与分子筛进行离子交换反应,制备得到的Fe-Beta催化剂中Fe的含量和NH3-SCR催化活性均存在显著差别.在此基础上,我们固定硝酸铁溶液浓度(0.02mol/L),通过增加溶液的体积,分别制备了Fe含量为(2.6,6.3和9)wt%的Fe-Beta分子筛.结果表明,Fe负载量为6.3 wt%时,Fe-Beta催化剂表现出最好的催化活性,NOx转化率大于80%的温度窗口为202-616℃.虽然三个催化剂在比表面积,孔径和Fe的价态上没有明显的差别,但Fe含量为6.3 wt%的催化剂在保持相对较高的Fe负载量的同时具有更多的孤立Fe3+物种,同时具有较好的NH3和NO吸附性能以及NO氧化能力,这些特性使得该催化剂相对于其它两个催化剂表现出更高的NH3-SCR催化活性.当Fe含量增加到9 wt%时,催化剂中FexOy纳米颗粒的含量大幅增加,使得NH3非选择性氧化能力加强,从而导致高温NH3-SCR反应活性大幅下降.
关键词:
β分子筛
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选择催化还原
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铁含量
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铁物种
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离子交换
