Shirish S. Punde
,
Bruce J. Tatarchuk
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62749-9
开发室温CO氧化催化剂的主要挑战是CO自中毒和慢的表面动力学,同时湿气的存在也可导致催化剂失活.本文开发了高活性CeO2促进的Pt基催化剂4%Pt-12%CeO2/SiO2,用于室温湿气(湿度10%?90%,25°C)中CO氧化反应,在低CO浓度(<500 ppm)和高CO浓度(>2500 ppm)时,CO转化率高于99%.优化了催化剂制备变量,如Pt和CeO2负载量、CeO2沉积方法、CeO2和Pt前驱体的干燥和焙烧条件.采用CO/H2化学吸附、O2-H2滴定、X射线衍射和BET比表面积测定表征了催化剂的表面特性,并将其与催化剂活性相关联.结果表明,CeO2沉积方法对催化剂活性影响显著,当用浸渍法沉积CeO2时,所得催化剂的反应速率(5.77μmol/g/s)比用沉积沉淀法(1.96μmol g?1 s?1)或CeO2嫁接法(1.31μmol g?1 s?1)制得催化剂的高3倍.O2-H2滴定结果表明,当用浸渍法沉积CeO2时,CeO2和Pt的紧密结合导致了催化剂的高活性.催化剂载体的选择也非常重要,硅胶负载的催化剂活性(5.77μmol g?1 s?1)是氧化铝负载的(1.05μmol g?1 s?1)5倍.当反应受内扩散控制时,催化剂载体的粒径和孔结构影响非常大.另外,CeO2和Pt前驱体的干燥和焙烧条件对催化剂活性的影响至关重要.当Pt和CeO2含量分别大于2.5和15 wt%时,所得催化剂在室温条件下活性高(TOF>0.02 s?1),稳定性好(反应15 h,CO转化率≥99%).
关键词:
一氧化碳氧化
,
催化剂
,
铂
,
二氧化铈
,
二氧化硅
,
前驱体
,
氢氧滴定
,
化学吸附
,
程序升温还原
蔡丽娜
,
胡臻皓
,
李文翠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60699-8
以乙酸铜和乙酸锰为铜锰前驱体,以NH4HCO3为沉淀剂,相应金属硝酸盐为掺杂剂,采用共沉淀法制备了不同过渡金属氧化物掺杂的铜锰氧化物催化剂.采用N2物理吸附、X射线衍射,氢气-程序升温还原和原位红外漫反射光谱等方法对催化剂进行了表征,考察了系列催化剂上CO反应性能.结果表明,掺杂过渡金属氧化物可以调变催化剂对CO的吸附能力,进而影响催化剂性能.
关键词:
铜锰氧化物
,
过渡金属氧化物
,
掺杂
,
一氧化碳氧化
,
原位红外漫反射光谱
高宝族
,
邓积光
,
刘雨溪
,
赵振璇
,
李欣尉
,
王媛
,
戴洪兴
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60689-5
以KIT-6和二氧化硅纳米球为硬模板制备了比表面积分别为138和65 m2/g的正交相蠕虫状介孔LaFeO3催化剂LFO-1和LFO-2.在空速为20000 mL/(g×h)的条件下， LFO-1样品显示出最高的催化活性：对于CO氧化反应， T50%和T90%分别为155和180 oC；对于甲苯氧化反应， T50%和T90%分别为200和253 oC.该样品优异的催化性能与它具有较大的比表面积、较高的氧吸附物种浓度、较好的低温还原性以及良好的蠕虫状介孔结构有关.
关键词:
蠕虫状介孔LaFeO3
,
钙钛矿型氧化物
,
硬模板合成法
,
一氧化碳氧化
,
甲苯氧化
张晓东
,
曲振平
,
于芳丽
,
王奕
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60610-X
纳米Ag催化剂由于具有独特的物理和化学性质,在很多反应中受到了越来越多的关注,尤其对低温催化一氧化碳氧化反应.近年来,银催化剂表现出较高的催化活性、稳定性以及良好的应用前景,能够在常温下将CO氧化为CO2.本文结合本课题组的研究进展,从制备方法、载体、预处理、第二组分、其它气氛和催化反应机理等方面对Ag基催化剂上CO氧化反应进行了系统的讨论和总结.
关键词:
负载型银催化剂
,
一氧化碳氧化
,
制备方法
,
预处理条件
孙敬方
,
张雷
,
葛成艳
,
汤常金
,
董林
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60138-8
采用固相浸渍法和常规湿浸渍法制备了一系列CuO/CeO2催化剂，并结合X射线衍射(XRD)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)、激光拉曼光谱(LRS)、原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)、X射线光电子能谱(XPS)等手段考察了制备方法对催化剂结构性质及其在CO氧化反应中性能的影响. XPS和H2-TPR结果表明，固相浸渍法更有利于得到高分散的铜物种，并促进CuO物种的还原. LRS结果表明，相比于湿浸渍法，固相浸渍法能产生更多氧空位，而这些氧空位可以活化参与反应的O2. CO氧化活性测试结果表明，当铜负载量相同时，固相浸渍法制备的催化剂相比于湿浸渍法表现出更好的催化性能.结合多种表征结果发现，催化剂CO氧化性能与其表面氧空位和Cu+-CO浓度紧密相关，提出了CuO/CeO2催化剂在CO氧化反应中可能的协同作用机制.
关键词:
一氧化碳氧化
,
氧化铜/二氧化铈
,
固相浸渍法
,
湿浸渍法
,
协同作用机制
王红娟
,
王晓慧
,
郑家道
,
彭峰
,
余皓
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60104-2
以聚二烯丙基二甲基胺盐酸盐(PDDA)为连接剂，采用原位自组装方式将MoO3和WO3负载到碳纳米管(CNTs)上，然后通过乙二醇还原法负载Pt纳米颗粒，得到Pt纳米颗粒均匀分布的Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂.当氧化物总量控制在10 wt%， MoO3与WO3摩尔比为1：0.5时， Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂催化甲醇氧化活性最高，甲醇氧化峰电流If高达835 A/gPt. WO3和MoO3的加入提高了催化剂的甲醇氧化活性、抗CO中毒能力和稳定性，使得Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂表现出优异的甲醇电催化氧化性能.
关键词:
直接甲醇燃料电池
,
阳极催化剂
,
铂
,
氧化钼
,
氧化钨
,
碳纳米管
,
甲醇电催化氧化
,
一氧化碳氧化
高康
,
魏明明
,
曲振平
,
傅强
,
包信和
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60581-6
研究了钛酸钡和钛酸钙担载的Ag和Pt纳米催化剂的表面结构随氧化-还原处理过程的动态变化及其对CO完全氧化反应性能的影响.发现氧化物担载的Ag催化剂在氧化处理后其催化活性较还原处理的高;X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)表征结果表明,氧化处理能够提高载体表面Ag颗粒的分散度,而还原处理导致Ag颗粒的聚集,从而降低了催化氧化CO反应的活性.氧化-还原处理改变了担载Ag纳米粒子的尺寸并影响其CO氧化反应活性.与此相反,氧化物担载的Pt催化剂在还原处理后所表现出的CO氧化反应活性较氧化处理的高;对比研究发现,氧化和还原处理后Pt纳米粒子的尺寸基本相同,但是氧化处理的样品中Pt表面物种以氧化态为主,而还原处理后Pt表面物种主要为金属态.Pt纳米粒子表面化学状态随氧化-还原处理的调变是导致表面催化活性差异的主要原因.
关键词:
钙钛矿氧化物
,
银
,
铂
,
氧化-还原
,
结构调变
,
一氧化碳氧化
N. K. Renuka
,
K. Anas
,
C. U. Aniz
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60894-4
将V2O5, CeO2和CuO分散到提取自稻米壳的SBA-16上,考察了其催化CO氧化反应活性,并采用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、程序升温还原和紫外漫反射光谱对所制催化剂进行了表征。结果表明,掺杂CuO的介孔氧化硅是一种有前景的催化剂,其CO转化率可达98%以上。
关键词:
稻米壳灰
,
介孔氧化硅
,
SBA-16
,
金属氧化物催化剂
,
一氧化碳氧化
余运波
,
赵娇娇
,
韩雪
,
张燕
,
秦秀波
,
王宝义
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60484-1
采用沉淀法制备了Co3O4,考察了焙烧和预处理条件对其结构、低温催化氧化CO性能的影响.热重分析表明,未经焙烧的样品以Co(OH)2CO3的形式存在,150～400℃空气气氛中焙烧后,样品以立方相Co3O4的形式存在.N2吸附-脱附法、X射线衍射、透射电镜及活性测试结果表明,以纳米颗粒物存在的Co3O4的比表面积、颗粒尺寸、催化氧化CO活性与焙烧温度密切相关.正电子湮没寿命谱、O2-程序升温脱附与定温条件下CO氧化测试结果表明,合适温度(150～250℃)下N2预处理有利于Co3O4表面氧空穴团的形成,它在吸附活化分子氧以及CO催化氧化反应中起到关键作用.同时讨论了预处理作用下Co3O4表面氧空穴的再构机制.
关键词:
四氧化三钴
,
焙烧
,
预处理
,
氧空穴
,
一氧化碳氧化
董林
,
姚小江
,
陈懿
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60592-0
负载型铜基催化剂因其良好的催化性能和相对低廉的价格在诸多重要工业催化反应中得到广泛的应用.探讨负载型铜基催化剂中组分间的相互作用,有助于了解相关催化作用的本质,为现有催化剂的改进和新催化剂的设计提供科学依据.本文综述了近年来我们就CuO在不同载体上的分散、铜物种和载体的改性及其物理化学性质以及催化CO完全氧化、CO+NO和NH3+NO+O2反应性能等方面的研究进展.结果表明,CuO在多种氧化物载体表面的分散和所得负载型铜基催化剂的一些物理化学性质可参考“嵌入模型”得到解释,本文主要讨论了以CeO2,CexZr1-xO2和MoO3-CeO2为载体的一些铜基催化剂的组成-结构-性质间的关系.
关键词:
负载型铜基催化剂
,
表面相互作用
,
嵌入模型
,
一氧化碳完全氧化
,
CO+NO反应
,
NH3+NO+O2反应
