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锂助剂对Rh-Mn/SiO_2催化CO加氢制碳二含氧化合物性能的影响

李经伟 , 丁云杰 , 林荣和 , 龚磊峰 , 宋宪根 , 陈维苗 , 王涛 , 罗洪原

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91029

采用CO加氢反应、静态化学吸附、程序升温还原、CO程序升温脱附和程序升温表面反应等技术研究了助剂Li对Rh-Mn/SiO_2催化剂上CO加氢合成碳二含氧化合物性能的影响.结果表明,Li的加入及其负载量的增加抑制了烃类,特别是CH_4的生成,而对碳二及碳二以上烃类的选择性影响较小.Li的加入还提高了碳二含氧化合物的选择性,主要是乙酸的选择性,但同时降低了Rh基催化剂的CO加氢活性.表征结果表明,Li的加入既降低了催化剂解离CO的能力,又减少了催化剂上CO解离活性位的数量,从而降低了Rh基催化剂上CO加氢的速控步骤--CO解离反应的速率.Li负载量对Rh-Mn/SiO_2催化剂上H_2和CO的化学吸附量影响较小,这表明并非所有的Li都和Rh发生了相互作用,而是有相当一部分Li只是分散在载体SiO_2上,并没有与Rh发生接触.

关键词: , , , 二氧化硅 , 一氧化碳 , 加氢 , 碳二含氧化合物

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