薛屏
,
吴涛
催化学报
以介孔分子筛MCM-48作载体制了以Pd(Ⅱ)-壳聚糖(CS)配合物为活性组分的手性催化剂Pd-CS/MCM-48, 并利用X射线光电子能谱、 X射线粉末衍射和低温N2吸附等手段研究了催化剂的结构特征. 结果表明, Pd(Ⅱ)与涂覆在MCM-48表面的CS中的N原子配位生成了具有手性催化活性的Pd-CS配合物. Pd-CS/MCM-48催化剂的比表面积达527 m2/g, 平均孔径和孔容分别为2.1 nm和0.63 cm3/g. 以异丙醇作氢源,将Pd-CS/MCM-48用于催化苯乙酮和4-甲基-2-戊酮的不对称氢转移反应,反应在50 ℃下分别进行4和8 h, 相应产物(R)-1-苯乙醇和(R)-4-甲基-2-戊醇的对映体过量值(ee)分别为99.0%和82.4%, 底物的转化率分别为61.9%和48.7%, 催化剂表现出良好的立体选择性. 同时分别考察了Pd含量、反应温度、反应时间和KOH浓度等对底物转化率和产物对映选择性的影响规律.
关键词:
钯
,
壳聚糖
,
配合物
,
手性催化剂
,
MCM-48分子筛
,
苯乙酮
,
4-甲基-2-戊酮
,
氢转移
