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纳米SiO₂包覆提高填充方钴矿热电材料热稳定性

魏平 , 董春垒 , 赵文俞 , 张清杰

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2010.00577

采用熔融结合放电等离子体烧结制备了单相Ba_0.3In_0.2Ni_0.05Co_3.95Sb₁₂块体材料, 并用湿化学包覆处理方法制备了纳米SiO₂包覆的Ba_0.3In_0.2Ni_0.05Co_3.95Sb₁₂/SiO₂纳米复合材料, 重点研究了两种(Ba,In)双原子填充方钴矿基块体材料在300~723~300 K范围热循环2000次过程中其显微结构、化学成分和热电性能的演变特征. 结果发现, 纳米SiO₂包覆可以显著提高(Ba,In)双原子填充方钴矿块体材料的热稳定性, 单相Ba0.3In0.2Ni0.05Co3.95Sb12块体材料晶界处的显微结构和化学成分发生显著变化, Ba_0.3In_0.2Ni_0.05Co_3.95Sb₁₂/SiO₂纳米复合材料几乎没有影响, 纳米SiO₂起着稳定晶界和抑制晶内元素扩散与挥发的作用. 热循环过程中, 两种材料在300和500 K时的综合热电性能ZT值相近, 变化很小; 800 K时, 单相块体材料的ZT值呈逐渐降低趋势, 纳米复合材料由于受热导率的复杂变化影响其ZT值, 随淬火次数增加而逐渐增大, 淬火1800次时ZT值达到1.12, 甚至高于未淬火的Ba_0.3In_0.2Co_3.95Ni_0.05Sb₁₂/SiO₂纳米复合材料(1.08)和淬火1800次后的单相Ba_0.3In_0.2Co_3.95Ni_0.05Sb₁₂块体材料(1.10)的ZT值.

关键词: 热电材料 , SiO2 coating , filled skutterudite , thermal stability