周布康
,
王琪
,
陈亚中
,
崔鹏
,
沈泽斌
,
张庆红
,
王野
应用化学
doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.09.160021
采用等体积共浸渍法，制备了一批不同钾含量的KxMoP/Al2O3（x表示K与Mo摩尔比，0≤x≤3）催化剂，考察其对高硫合成气制甲硫醇性能的影响，并采用X射线衍射分析（XRD）、程序升温还原法（TPR）和激光拉曼光谱（LRS）等技术手段对催化剂进行了表征。结果表明，氧化铝负载的磷钼氧化物前驱体在850℃经H2气还原制备出了MoP/Al2O3催化剂，少量添加钾催化剂有较高的甲烷选择性，大量添加钾助剂促进了催化剂表面活泼钼硫物种的生成，使得磷化钼基催化剂有较好的甲硫醇选择性，而过量添加钾又会阻碍了甲硫醇的生成。当n（K）/n（Mo）比在2~2.5之间时，磷化钼基催化剂对该反应有较好的催化活性。
关键词:
钾助剂
,
磷化钼
,
高硫合成气
,
甲硫醇
王琪
,
郝影娟
,
陈爱平
,
姚光华
,
杨意泉
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2007.05.016
采用XRD和TPR测试技术表征了一系列不同K与Mo摩尔比的MoO3/K2O/SiO2催化剂.XRD表征结果显示,随着元素K的加入,多钼物种逐渐被破坏,最终形成了单钼的K2MoO4物种.TPR表征显示,催化剂表面的钼物种有2种结构,即八面体的Mo(Oh)和四面体的Mo(Td).八面体Mo(Oh)的还原峰在770 K附近,而四面体Mo(Td)还原峰在1 000 K附近;无K的MoO3/SiO2催化剂的低温还原峰出现在840 K,少量元素K的添加削弱了Mo与SiO2之间的作用,使得低温还原峰温度降低到770 K附近;随着元素K添加量的进一步增加,Mo(Oh)物种逐渐减少而Mo(Td)物种逐渐增多,从而使得催化剂表面的Mo更难被还原.高硫合成气制甲硫醇的活性随着钼基催化剂八面体(Oh)钼物种的增加而增加.
关键词:
MoO3/K2O/SiO2催化剂
,
XRD
,
TPR
,
高硫合成气
,
甲硫醇
周布康
,
王琪
,
陈亚中
,
崔鹏
,
沈泽斌
,
张庆红
,
王野
应用化学
doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.09.160021
采用等体积共浸渍法,制备了一批不同钾含量的KxMoP/Al2O3(x表示K与Mo摩尔比,0≤x≤3)催化剂,考察其对高硫合成气制甲硫醇性能的影响,并采用X射线衍射分析(XRD)、程序升温还原法(TPR)和激光拉曼光谱(LRS)等技术手段对催化剂进行了表征.结果表明,氧化铝负载的磷钼氧化物前驱体在850℃经H2气还原制备出了MoP/Al2O3催化剂,少量添加钾催化剂有较高的甲烷选择性,大量添加钾助剂促进了催化剂表面活泼钼硫物种的生成,使得磷化钼基催化剂有较好的甲硫醇选择性,而过量添加钾又会阻碍了甲硫醇的生成.当n(K)/n(Mo)比在2～2.5之间时,磷化钼基催化剂对该反应有较好的催化活性.
关键词:
钾助剂
,
磷化钼
,
高硫合成气
,
甲硫醇
