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水滑石类催化剂催化制氢及生物炼制

王伟 , 徐振新 , 郭章龙 , 江成发 , 储伟

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60229-1

近年来，水滑石由于其独特的性质受到越来越多的关注。作为非均相固体催化剂，水滑石及其衍生物具有优良的催化性能，因此得到了广泛研究和应用。本文简述了水滑石的几种合成方法，重点介绍了水滑石类催化剂在催化制氢和生物炼制方面的应用，并预测了水滑石类材料在新材料合成及环境友好催化体系中的应用前景。

关键词: 水滑石 , 非均相催化剂 , 水蒸气重整 , 制氢 , 生物炼制 , 酯交换反应

酰胺羰基化反应中可重复使用的Pd/HZSM-5催化剂

杨可武 , 姜玄珍

催化学报

合成了非均相Pd/HZSM-5催化剂并将其用于酰胺羰基化反应. 结果表明,文献报道的Pd/C催化剂重复使用时其活性降为原来的一半,而Pd/HZSM-5催化剂重复使用4次后活性基本不变. 反应前后两种催化剂的TEM电镜照片表明, Pd/C上的金属钯粒子在反应后团聚并形成网络状结构,而Pd/HZSM-5上钯粒子在反应后仍保持与反应前相同的均匀分布状态.

关键词: 钯 , HZSM-5 , 非均相催化剂 , 重复使用性 , 酰胺羰基化反应 , N-酰基-α-氨基酸

交联聚苯乙烯微球固载2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基的催化氧化性能与机理

董婷婷 , 毕丛丛 , 高保娇

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.09.150452

将交联聚苯乙烯（CPS）微球表面固载有2，2，6，6-四甲基哌啶氮氧自由基（TEMPO）的非均相催化剂微球（TEMPO/CPS）与过渡金属盐相结合，构成复合催化剂体系，用于分子氧对肉桂醇的氧化过程的研究。分别采用高价金属离子氧化性比硝酸根NO₃^-更弱和更强的两类过渡金属盐为助催化剂，与微球TEMPO/CPS构成组合催化剂，深入探索研究了其催化性能与催化机理。研究结果表明，几种过渡金属盐（如Fe、Cu、Mn、Co盐）与微球TEMPO/CPS形成的复合催化剂，可有效地催化分子氧对肉桂醇的氧化过程，将其转化为唯一的产物肉桂醛。以过渡金属硝酸盐为助催化剂，当硝酸盐结构中对应的高价态（氧化态）金属离子的氧化性比NO₃^-离子弱时（如Fe（NO₃）₃与Cu（NO₃）₂），正负离子共同发挥助催化作用；当硝酸盐结构中对应的高价态（氧化态）金属离子的氧化性比NO₃^-离子强时，比如Co（NO₃）₂与Mn（NO₃）₂对应的Co（Ⅲ）与Mn（Ⅲ）离子，金属离子单独发挥助催化作用，NO₃^-离子不起作用。实验结果表明，对于肉桂醇的分子氧催化氧化，在几种过渡金属盐中，Fe（NO₃）₃作为最适宜的助催化剂，温和条件下（55℃、常压O₂），可高效地将肉桂醇转化为肉桂醛，转化率为92%。

关键词: 四甲基哌啶氮氧自由基 , 非均相催化剂 , 肉桂醇 , 分子氧氧化 , 催化氧化

有机-无机杂化材料负载钯催化苯酚氧化羰化合成碳酸二苯酯

范国枝 , 李涛 , 朱大建 , 李光兴

催化学报

采用溶胶-凝胶法合成了有机-无机杂化材料(OIH),通过与PdCl2(PhCN)2反应,制备了固载化PdCl2/OIH非均相催化剂.考察了此催化剂在苯酚直接氧化羰化合成碳酸二苯酯反应中的催化活性,并与均相PdCl2催化体系进行了比较.结果表明,负载型催化剂的催化活性与均相体系相当.当使用Cu2O和四氢呋喃分别作无机助剂和溶剂时,PdCl2/OIH催化剂重复使用5次后,碳酸二苯酯的产率基本保持不变,钯流失量仅为12.3%.

关键词: 有机-无机杂化材料 , 非均相催化剂 , 苯酚 , 氧化羰化 , 碳酸二苯酯

纳米碳纤维负载钯催化剂在Heck反应中的应用——载体相互作用的影响

朱俊 , 赵铁均 , 陈德 , 周兴贵 , 袁渭康

催化学报

使用多元醇还原法制备了均匀分散的钯纳米颗粒. 将钯纳米颗粒负载于板式、鱼骨式和管式纳米碳纤维,得到稳定、可重复使用的非均相催化剂. 实验结果表明,钯纳米胶粒同载体之间的电位差对钯在载体上的负载量、粒子大小以及Heck反应中钯的溶失量有很大的影响. 在制备过程中,增加钯纳米胶粒同纳米碳纤维表面的电位差能够大大降低钯在Heck反应中的流失. 催化剂的反应活性随钯粒子的增大而降低.

关键词: 纳米碳纤维 , 钯 , 等电点 , Heck反应 , 非均相催化剂

交联聚苯乙烯微球固载2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基的催化氧化性能与机理

董婷婷 , 毕丛丛 , 高保娇

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.09.150452

将交联聚苯乙烯(CPS)微球表面固载有2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基(TEMPO)的非均相催化剂微球(TEMPO/CPS)与过渡金属盐相结合,构成复合催化剂体系,用于分子氧对肉桂醇的氧化过程的研究.分别采用高价金属离子氧化性比硝酸根NO;更弱和更强的两类过渡金属盐为助催化剂,与微球TEMPO/CPS构成组合催化剂,深入探索研究了其催化性能与催化机理.研究结果表明,几种过渡金属盐(如Fe、Cu、Mn、Co盐)与微球TEMPO/CPS形成的复合催化剂,可有效地催化分子氧对肉桂醇的氧化过程,将其转化为唯一的产物肉桂醛.以过渡金属硝酸盐为助催化剂,当硝酸盐结构中对应的高价态(氧化态)金属离子的氧化性比NO3-;离子弱时(如Fe(NO3)3与Cu(NO3)2),正负离子共同发挥助催化作用;当硝酸盐结构中对应的高价态(氧化态)金属离子的氧化性比NO;离子强时,比如Co(NO3)2与Mn(NO3)2对应的Co(Ⅲ)与Mn(Ⅲ)离子,金属离子单独发挥助催化作用,NO3-;离子不起作用.实验结果表明,对于肉桂醇的分子氧催化氧化,在几种过渡金属盐中,Fe(NO3)3作为最适宜的助催化剂,温和条件下(55℃、常压O2),可高效地将肉桂醇转化为肉桂醛,转化率为92％.

关键词: 四甲基哌啶氮氧自由基 , 非均相催化剂 , 肉桂醇 , 分子氧氧化 , 催化氧化

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