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浸渍法制备Pd/C催化剂过程中Pd前驱体的平衡吸附量与吸附态

梁秋霞 , 马磊 , 郑遗凡 , 卢春山 , 张群峰 , 李小年

催化学报

使用不同浓度(0~67%)的硝酸对活性炭载体进行预处理,以H2PdCl4为前驱体,用浸渍法制备理论负载量为5%的Pd/C催化剂. 浸渍过程中的吸附实验表明, Pd前驱体的平衡吸附量随预处理硝酸浓度的增加而逐渐减小,尤其是浓硝酸预处理的活性炭载体,其上仅有62.54%的P d前驱体吸附,而37.46%的Pd前驱体仍在水浆液中. 分析发现, Pd前驱体的平衡吸附量主要取决于活性炭的零电荷点,表面电荷模型能较好地描述Pd前驱体的吸附规律. 当使用浓度≤5 %的硝酸进行预处理时, Pd的粒径随硝酸浓度的增加而减小;当硝酸浓度继续增加时, Pd粒径急剧增大. Pd前驱体的平衡吸附量与Pd粒径的大小无直接关系,而Pd前驱体在活性炭表面上吸附物种及数量的不同也对Pd粒径的大小产生影响. 活性炭表面基团的增加抑制了PdCly-x吸附物种的生成. 当使用≤5%的硝酸处理活性炭时, Pd 前驱体的吸附形态主要为PdCly-x和Pd0;当硝酸浓度>5%时,没有检测到 PdCly-x的存在.

关键词: , 活性炭 , 负载型催化剂 , 平衡吸附量 , 粒径 , 零电荷点 , 表面含氧基团

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