谭鹏甲
,
高志华
,
沈朝峰
,
杜亚丽
,
李晓东
,
黄伟
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60171-6
采用表面活性剂辅助共沉淀法制备了Ni-Mg-Al固体碱催化剂并用于CH4-CO2重整反应,探讨了表面活性剂对Ni(111), Ni(200)晶面的择优取向作用,在800°C下比较了不同表面活性剂制备的催化剂的催化性能,详细考察了CTAB制备的催化剂CB-LDO在不同反应温度下的催化活性和稳定性。采用红外光谱、X射线衍射、程序升温还原、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜和程序升温氧化等表征手段分析了催化剂的活性、稳定性和失活原因。结果表明,四丙基氢氧化铵(TPAOH)促进Ni(200)的生长,而聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(P123)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)抑制Ni(200)晶面的生长;Ni(200)的结晶程度对CH4的活化起到关键的作用,催化剂CB-LDO在高温下反应会发生晶型的转化, Ni(200)晶面由于反应过程中生成NiAl2O4尖晶石而得到缓慢释放,使催化剂的活性得以维持较高的水平。
关键词:
表面活性剂
,
共沉淀法
,
镍
,
镁铝氧化物
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
岳宝华
,
孔令华
,
汪学广
,
鲁雄刚
,
丁伟中
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90826
采用共沉淀.水热法合成了一系列Ni/MgAl(O)催化剂.用甲苯和萘的混合物作为焦油模型化合物,在固定床反应器上研究了该催化剂直接催化转化具有较低水蒸气/碳摩尔比的高温焦炉煤气中焦油为小分子气体的反应.考察了催化剂组成、水蒸气/碳摩尔比和反应条件等对催化剂性能的影响.结果表明,Mg/Al摩尔比为3时Ni/MgAl(O)催化剂表现出最优的催化性能.在700~800℃和水蒸气/碳摩尔比为0.68的反应条件下,15%Ni/Mg_3Al(O)催化剂能将甲苯和萘完全转化为CO和CH_4等小分子气体.在反应气中引入0.05%H_2S(摩尔分数)气体的实验表明,该催化剂在焦油催化转化反应中具有较好的抗硫能力.另外,在催化剂中加入少量Pt助剂能显著提高催化剂活性.
关键词:
镍
,
镁铝氧化物
,
焦油
,
甲苯
,
萘
,
焦炉煤气