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催化氧化法去除烟气中 NOx 的研究现状与展望

张瑞元 , 李凯 , 宁平 , 汤立红 , 刘烨 , 王驰

材料导报 doi:10.11896/j.issn.1005-023X.2015.015.023

综述了 SCO 法(选择性催化氧化法)中催化剂的研究现状。从过渡金属元素、稀土元素、贵金属、活性炭四类催化剂进行了介绍。锰类复合氧化物催化剂具有较高的催化活性,且成本较低。钙钛矿催化剂的催化活性能与贵金属类催化剂相媲美。这些非贵金属催化剂成本都较低,具有潜在的应用价值。但总的来说目前对于催化剂抗硫抗水的研究还不够深入,一些催化剂可能还未达到实际工业应用中应具有的抗中毒能力。总结分析了 SCO 法应用中存在的问题,展望了其应用前景。

关键词: NO , 选择性催化氧化 , 金属氧化物催化剂 , 烟气脱硝

SBA-16负载金属氧化物催化剂合成、表征及催化CO氧化反应活性

N. K. Renuka , K. Anas , C. U. Aniz

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60894-4

将V2O5, CeO2和CuO分散到提取自稻米壳的SBA-16上,考察了其催化CO氧化反应活性,并采用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、程序升温还原和紫外漫反射光谱对所制催化剂进行了表征。结果表明,掺杂CuO的介孔氧化硅是一种有前景的催化剂,其CO转化率可达98%以上。

关键词: 稻米壳灰 , 介孔氧化硅 , SBA-16 , 金属氧化物催化剂 , 一氧化碳氧化

NO的催化氧化

鲁文质 , 赵秀阁 , 王辉 , 肖文德

催化学报

采用傅里叶变换红外光谱定量分析方法研究了γ-Al2O3,TiO2和硅胶负载的金属氧化物和贵金属催化剂对NO催化氧化反应的活性,考察了反应温度、活性组分负载量、空速及预氧化还原处理等因素对催化剂活性的影响,并以NO的催化氧化机理为基础,对各种因素影响机理进行了分析.实验结果表明,MnO,Cr2O3和Co3O4催化剂的活性较好;预处理条件对贵金属催化剂Pt/Al2O3的活性影响较大;不同载体及不同的活性组分负载量对催化剂活性也有较大的影响.

关键词: 一氧化氮 , 催化氧化 , 负载型催化剂 , 金属氧化物催化剂

介孔Fe-Cu复合金属氧化物纳米粉催化剂催化低温CO氧化

Ehsan Amini , Mehran Rezaei

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60922-6

以环氧丙烷为凝胶剂,采用简便低廉的无表面活性剂的溶胶-凝胶法制备了一系列不同Cu/Fe摩尔比的高比表面积介孔Fe-Cu复合氧化物纳米粉末。运用微反应器-色谱体系考察了它们在低温CO氧化反应中的催化性能。采用X射线衍射、N2吸附-脱附、热重-差热分析、程序升温还原、傅里叶变换红外光谱和透射电镜对所制样品进行了表征。结果表明,这些介孔Fe-Cu复合氧化物催化剂具有纳米晶结构、窄的孔径分布和高的比表面积,在低温CO氧化反应中表现出高的活性和稳定性。 CuO的添加影响了Fe2O3的结构和催化性能。当CuO含量为15 mol%时,催化剂具有最高的比表面积和催化活性,在低温CO氧化反应中表现出较高的催化稳定性。

关键词: 氧化铁 , 氧化铜 , 金属氧化物催化剂 , 介孔纳米粉 , 一氧化碳氧化 , 溶胶-凝胶法

甲醛催化氧化催化剂的研究进展

拜冰阳 , 乔琦 , 李俊华 , 郝吉明

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)61007-5

甲醛是致癌致畸物并具有较强的光化学活性.它既来源于纺织、农药、板材或其他精细化学品的生产过程,又来源于机动车尾气和室内各种装潢材料.为了人体健康和大气环境去除甲醛非常必要.用催化氧化法去除甲醛是一种很有前景的技术,但是该技术的关键是研究和发展催化剂.近年来,用于甲醛氧化的催化剂主要分为贵金属催化剂和过渡金属氧化物催化剂.贵金属催化剂是将Pt,Pd,Au,Ag等贵金属负载在不同类型的载体上而制得.载体可分为常见载体、传统金属氧化物载体和特殊形貌金属氧化物载体.常见载体是具有较大比表面积的SiO2,Al2O3,TiO2和分子筛等.这类载体有利于活性位的暴露以及反应物和产物的吸附和扩散,而且还能增强载体和活性组分的协同作用.负载在常见载体上的不同贵金属催化剂,其甲醛氧化活性从强到弱排列是:Pt> Pd> Rh >Au> Ag.用这种载体制备的催化剂具有很出色的应用前景.比如Na-Pt/TiO2是甲醛氧化活性最好的催化剂,目前己被应用在空气净化器中,其次是Pt/TiO2和Pd/TiO2.传统金属氧化物载体主要是采用沉淀法、共沉淀法制备的CeO2,Fe2O3,Co3O4,MnO2及其复合氧化物,这类载体负载Pt的催化剂仍然具有出色的室温催化性能,如Pt/MnOx-CeO2和Pt/Fe2O3等.虽然Pt负载型催化剂应用前景很好,但是其成本较高,工业生产和普及受到限制.用传统金属氧化物载体制备的催化剂如Au/CeO2,Ag/MnOx-CeO2和Ag/CeO2等同样具有良好的发展前景.对于提高甲醛氧化活性来说,载体的选择至关重要.未来研究趋势可能是甲醛氧化负载型催化剂更多的会选择Ag或Au作为活性组分,而一些有潜力的传统金属氧化物载体将被使用不同的制备方法进一步改良.目前,拥有棒状、球状、孔状等特殊形貌的金属氧化物载体因为它们本身的催化活性要优于用沉淀法制备的传统金属氧化物催化剂,因此,将Ag或Au负载在这类载体上制备的催化剂具有更好的应用前景,如三维(3D)有序大孔Au/CeO2-Co3O4,二维有序介孔Au/Co3O4-CeO2和Au/Co3O4以及三维有序介孔K-Ag/Co3O4等.过渡金属氧化物催化剂,因成本低,资源丰富而受到关注.单一过渡金属氧化物催化剂如锰钾矿型的MnO2纳米棒或纳米球,介孔MnO2,Co3O4和Cr2O3等,具有较好的甲醛氧化催化活性(T50和T100分别小于等于1 10和140℃).另外,Ce,Sn,Cu和Zr等元素常常被掺杂到MnOx和Co3O4中,制备成复合金属氧化物催化剂,MnOx-CeO2具有较好的甲醛催化活性(T50<100℃),因为MnOx和CeO2较强的相互作用改变了表面活性氧和活性相的数量.目前,复合金属氧化物催化剂氧化甲醛的报道很少.随着制备方法的改变,单一过渡金属氧化物或他们的复合氧化物催化剂可能会成为贵金属催化剂的替代品.目前,如何获得高效、低成本、低温甚至常温去除甲醛的催化剂仍然是一项重要的挑战.特殊形貌的金属氧化物催化剂如3D-Cr2O3,3D-Co3O4,MnO2纳米球和纳米棒,在常温下完全转化甲醛仍然是个难以越过的鸿沟.将来,多种形貌的新型纳米金属氧化物及其Au或Ag负载型催化剂的制备和发展会成为一个研究趋势.这种催化剂既能被用于甲醛的催化氧化,也能被用于苯系物或其他VOCs的催化氧化.它能为机动车尾气和工业生产中VOCs产生量的削减提供技术支撑,而VOCs的去除有益于PM2.5浓度的降低和空气质量的恢复.

关键词: 甲醛 , 催化氧化 , 金属氧化物催化剂 , 贵金属催化剂 , 低温催化活性

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