刘炳泗
,
巩家志
,
区泽棠
催化学报
通过溶胶-凝胶方法制备了尖晶石结构的La2NiO4/Al2O3催化剂,采用BET,XRD和TG表征了催化剂的孔分布、比表面积、体相组成以及凝胶样品的热失重和热分解过程. 将催化剂应用于CH4/CO2重整反应制合成气,考察了惰性气体和反应温度对转化率、选择性以及积碳的影响. 结果表明,在高空速(GHSV=4.8×104 ml/(g*h))下,CH4和CO2的转化率分别为51%和60%,CO和H2的选择性约为98%和92%,惰性气体He的引入明显地提高了CH4和CO2的转化率.
关键词:
氧化镧
,
氧化镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
合成气
,
溶胶-凝胶法
黄传敬
,
郑小明
,
费金华
催化学报
分别采用硝酸钴、醋酸钴、硫酸钴和氯化钴为前驱体制备了Co/SiO2催化剂,用XRD,TPR,SEM和H2-TPD等实验技术考察了钴盐前驱体对催化剂结构和二氧化碳重整甲烷反应性能的影响,重点考察了硝酸钴和醋酸钴的作用.结果表明,由醋酸钴制备的Co/SiO2催化剂有最佳的催化活性和稳定性,它在钴物种的存在状态、金属-载体相互作用、钴金属晶粒度及抗烧结、抗积炭能力等方面,均与由硝酸钴制备的Co/SiO2催化剂存在显著的差别.Co/SiO2催化剂的反应活性和稳定性分别与其金属分散度和抗烧结、抗积炭能力密切相关.
关键词:
钴
,
二氧化硅
,
负载型催化剂
,
前驱体
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
合成气
许峥
,
张鎏
,
张继炎
催化学报
用动态热重技术和色谱技术联用以及XRD和TEM等表征手段,研究了Ni/γ-Al2O3催化剂 上甲烷-二氧化碳重整体系的积碳和消碳及其与一氧化碳产率之间的关系. 结果表明,二氧 化碳与甲烷有不同的活性中心,二氧化碳的存在不改变甲烷活化积碳的本质,但可通过及时将 表面含碳物种转化为一氧化碳而降低积碳速率. 二氧化碳能消去活泼的须状碳,但不易消去 惰性的石墨碳. 等摩尔条件下二氧化碳消碳能力弱于甲烷活化积碳,二氧化碳适度过量可有 效抑制积碳,n(CO2)/n(CH4)≈1.3为进料比最佳值 ,此时积碳-消碳达到动态平衡,可获得最高的一氧化碳产率和较低的积碳速率,且该值不受 温度影响. Ni/γ-Al2O3催化剂有很强的再生能力,但反复积碳-消碳会使催化剂镍晶 粒度增大,分散度下降,从而导致不可逆失活.
关键词:
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
积碳
,
消碳
,
一氧化碳
孔猛
,
杨琦
,
卢雯
,
范浙永
,
费金华
,
郑小明
,
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60424-5
考察了焙烧温度对 Ni/MgO 催化剂结构及其在甲苯二氧化碳重整反应中催化性能的影响.由于 NiO-MgO 固溶体的形成,样品的 X 射线衍射谱中没有出现明显的 NiO 衍射峰,而在拉曼光谱中出现明显的散射信号. X 射线光电子能谱、氢气程序升温还原和 H2脉冲吸附结果表明,高温焙烧过程中 Ni 向催化剂体相扩散,与 MgO 发生强互相互作用,使得 Ni 物种难以还原,但部分位于催化剂表面的 Ni 物种能够还原;高温焙烧后催化剂表面活性 Ni 物种明显减少,致使催化剂重整活性降低.重整反应后,催化剂表面存在少量多核芳烃类积炭,这很可能是高温焙烧催化剂稳定性差的原因.
关键词:
焦油
,
二氧化碳
,
重整
,
镍
,
氧化镁
,
负载型催化剂
,
焙烧温度
,
拉曼光谱
孙杰
,
吴锋
,
邱新平
,
王芳
,
郝少军
,
刘媛
催化学报
采用浸渍、热分解和氢还原等步骤制备了两种纳米晶载体催化剂Ni/Al2O3和Ni/La2O3,应用X射线衍射、X射线光电子能谱、N2吸附和扫描电镜对催化剂的体相和表面结构进行了测定,采用固定床反应器考察了催化剂对乙醇水蒸气重整制氢反应的催化性能.实验结果表明, 15.3%Ni/La2O3催化剂对乙醇的低温水蒸气重整反应表现出较高的催化活性和稳定性.250 ℃时乙醇的转化率已达到80.7%,氢气的选择性为49.5%; 330 ℃时乙醇的转化率达到100%,氢气的选择性可达54.3%.16.1%Ni/Al2O3催化剂对低温乙醇水蒸气重整反应的催化活性较低.
关键词:
镍
,
氧化铝
,
氧化镧
,
负载型催化剂
,
乙醇
,
水蒸气
,
重整
,
制氢
张轲
,
周广栋
,
李菁
,
程铁欣
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90932
利用X射线粉末衍射、氢程序升温还原、X射线光电子能谱和透射电镜技术研究了在低Ni含量和低比表面积六铝酸盐催化剂LaNiAl_(11)O_(19-δ)上CH_4-CO_2重整反应的积炭行为,考察了该催化剂表面积炭的形貌、来源、积炭物种及其反应性能.结果表明,LaNiAl_(11)O_(19-δ)催化剂表面积炭主要由甲烷裂解产生,并以Ni的碳化物形式存在于活性中心Ni的周围.根据积炭物种活化程度的难易可分为C_α,C_β和C_γ三种类型,其中C_α为容易被CO_2消除的化合碳,而C_β和C_γ则是不易被CO_2消除的石墨碳.透射电镜结果表明,C_α以碳纳米管形式分布于催化剂颗粒周围,但金属Ni活性中心仍能暴露于气相中,因而不影响催化剂的活性.
关键词:
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
积炭
,
六铝酸盐
,
镧
,
镍
,
铝
,
复合氧化物
姜莉
,
祝一锋
,
项益智
,
李小年
催化学报
在液相状态下,吸热的甲醇水相重整制氢反应和放热的苯乙酮液相加氢反应可使用相同类型的催化剂,并在相近的反应温度和压力条件下进行. 据此,提出利用甲醇水相重整制氢原位还原苯乙酮制备α-苯乙醇,将两个反应偶合形成一种新的苯乙酮加氢还原方法,即苯乙酮液相原位加氢还原法. 通过这种偶合,在Raney Ni催化剂作用下实现了羰基的高选择性还原(α-苯乙醇选择性可达95%), 同时水相重整过程中甲醇的转化率和氢的选择性也得到明显提高. 实验结果表明,反应条件是影响苯乙酮原位加氢反应性能的重要因素;优化反应的温度、压力、苯乙酮浓度和原料配比可以提高甲醇水相重整制氢选择性和羰基加氢选择性.
关键词:
液相
,
甲醇
,
重整
,
苯乙酮
,
加氢
,
苯乙醇
,
偶合
,
Raney镍
李凝
,
罗来涛
,
欧阳燕
催化学报
采用溶胶-凝胶法在经过扩孔处理的Al2O3基载体上制备了纳米ZrO2/Al2O3复合载体,并通过浸渍法制备了NiO/ZrO2/Al2O3催化剂. 用XRD,TPR,TPD和N2吸附等技术分别考察了载体和催化剂的结构及表面性能,研究了复合载体对Ni/ZrO2/Al2O3催化CO2重整CH4反应性能的影响. 结果表明,纳米ZrO2/Al2O3复合载体具有较大的比表面积、适宜的孔径分布及稳定的t-ZrO2结构,Ni/ZrO2/Al2O3催化剂具有较好的CO2重整CH4反应活性和稳定性.
关键词:
纳米材料
,
氧化锆
,
氧化铝
,
复合载体
,
氧化镍
,
二氧化碳
,
重整
,
甲烷
瑙莫汗
,
付晓娟
,
雷艳秋
,
苏海全
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20857
采用等体积浸渍将双金属活性组分负载到介孔分子筛SBA-16上,通过热分解制备了负载型催化剂Ni-β-Mo2C/SBA-16.N2吸附-脱附、X射线粉末衍射和透射电镜等结果表明,引入活性组分后,样品依然保持原有的有序介孔结构,活性组分高度分散于载体上,没有团聚.在CH4/CO2重整制合成气反应中,Ni-β-Mo2C/SBA-16催化剂具有较高的CH4和CO2转化率,以及CO和H2选择性,有明显的抗积炭作用.
关键词:
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
碳化钼
,
镍
,
介孔分子筛SBA-16
,
合成气
,
抗积炭
龙华丽
,
胡诗婧
,
徐艳
,
覃攀
,
尚书勇
,
印永祥
,
戴晓雁
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10406
将等离子体还原法和常规焙烧还原法制备的Ni基催化剂用于制备太阳能催化活性吸收体,在氙灯模拟的太阳光聚光反应系统中,考察了其催化CH4-CO2重整反应活性.结果表明,等离子体还原法制备的Ni/MgO-A12O3催化活性吸收体的低温活性最高,在光辐照平均能流密度为61 kW/m2,空速36 dm3/(g·h),CH4和CO2的转化率分别为72.7％和54.5％,光能转化为化学能的效率达到42.8％.X射线衍射和透射电镜结果表明,等离子体还原的催化剂中活性组分Ni的分散性最好,平均粒径为5nm,明显小于常规催化剂.另外,助剂MgO的加入增强了载体碱性,同时降低了CH4深度裂解产生积炭的可能性.
关键词:
等离子体
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
光辐照
,
镍基催化剂
,
氧化镁
,
氧化铝
