陈静
,
张庆红
,
方文浩
,
王野
,
万惠霖
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00505
研究了多种载体负载Pd催化剂上苯甲醇无氧脱氢反应.结果发现,以兼具较强酸性和碱性的水滑石(HT)为载体时,Pd催化剂具有优异的苯甲醇转化活性和苯甲醛选择性,当Pd含量为0.32%~0.55%时催化性能最佳.Pd/HT催化剂可重复使用,且对于含推电子取代基的芳香醇、2-噻吩甲醇、α,β-不饱和醇与环状脂肪醇等的直接脱氢反应均具有较好催化性能.HT表面的Pd(Ⅱ)物种反应后转变为平均粒径为2.0~2.5nm的Pd纳米粒于或纳米簇.具有较高分散度的Pd(Ⅱ)物种易转变为较小的Pd纳米粒子,从而具有较佳的催化性能.本文推测,催化剂表面的碱性位可促进苯甲醇O-H键的活化,形成Pd-苯甲氧基中间体,该中间体进一步脱氢生成苯甲醛和Pd-H物种;而催化剂表面的质子酸位可与Pd-H作用,促进H2的脱除.
关键词:
绿色催化
,
醇
,
脱氢反应
,
水滑石
,
钯
,
纳米粒子
,
酸碱双功能