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苯在Ru-Zn/ZrO2表面部分加氢反应的理论和实验研究

何惠民 , 袁佩青 , 马悦铭 , 程振民 , 袁渭康

催化学报

采用理论计算和实验方法研究了 Ru-Zn/ZrO2 催化剂上苯的部分加氢反应. 在还原阶段于水相中引入 Zn2+可使部分 Zn 以原子态进入 Ru 基催化剂. 理论计算表明, Zn 原子在 Ru 基催化剂中的存在同时抑制了苯和环己烯在催化剂表面的化学吸附, 尤其是环己烯在整个催化剂表面的吸附处于一定钝化状态, 这是环己烯选择性提高的重要原因. 实验结果表明, Zn 原子在催化剂中浓度的增加使得催化剂的加氢活性单调下降, 而环己烯选择性则单调上升. 实验和理论计算都证实了 Ru 基催化剂中最佳 Zn 含量的存在.

关键词: 钌锌合金 , 氧化锆 , 密度泛函 , , 部分加氢 , 环己烯

载体焙烧温度对Ru/MgAl2O4催化剂液相苯部分加氢性能的影响

周功兵 , 刘建良 , 许可 , 裴燕 , 乔明华 , 范康年

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10508

采用水热合成法制备了镁铝尖晶石(MgAl2O4)材料,制备了其负载的Ru催化剂,研究了MgAl2O4焙烧温度对Ru/MgAl2O4催化剂上液相苯部分加氢催化性能的影响.采用X射线粉末衍射、27A1固体核磁共振、傅里叶变换红外光谱、H2-程序升温还原、H2-程序升温脱附、N2物理吸附、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了系统的表征.结果表明,在较低的焙烧温度(773 K)下即可制得很好尖晶石晶型的MgAl2O4材料.载体焙烧温度对催化剂结构和Ru粒径等有显著的影响.1023K焙烧的MgAl2O4负载的Ru催化剂上环己烯选择性及收率最高,分别可达52.4%和38.5%.结合催化剂的表征和反应结果,对载体焙烧温度影响催化剂活性和选择性的原因进行了讨论.

关键词: , 镁铝尖晶石 , 焙烧温度 , , 部分加氢 , 环己烯

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