许响生
,
陈傲昂
,
周莉
,
李小青
,
顾辉子
,
严新焕
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20959
采用浸渍法制备Ru/C催化剂,并用于原位液相催化邻氯硝基苯(o-CNB)加氢合成邻氯苯胺(o-CAN)反应中.考察了浸渍顺序、助剂、还原温度、载体和助剂含量等因素对催化剂稳定性的影响.采用透射电子显微镜、X射线光电子能谱、傅里叶红外光谱和N2吸附-脱附等手段表征催化剂.结果表明,以15％ Fe为助剂,活性炭为载体,制备得到的0.5％ Ru-Fe/C催化剂经过523 K氢气还原后o-CNB的转化率为99.7％,o-CAN的选择性达到98.7％,反应140 h未出现明显失活.催化剂表面吸附CO导致中毒是失活的主要原因,同时对催化剂再生方法进行了探究.
关键词:
钌
,
四氧化三铁
,
原位液相加氢
,
邻氯硝基苯
,
邻氯苯胺
,
一氧化碳
熊峻
,
陈吉祥
,
张继炎
催化学报
用等体积浸渍法制备了一系列不同镍负载量的负载型Ni/TiO2催化剂,并将其应用于邻氯硝基苯加氢制邻氯苯胺的反应.采用N2吸附、 X射线衍射、程序升温还原、透射电镜、 H2化学吸附及间歇加压釜式反应器活性评价等方法,考察了镍负载量对Ni/TiO2催化剂的物化性质及邻氯硝基苯加氢反应性能的影响.结果表明,随着镍负载量的增加, Ni/TiO2催化剂上邻氯硝基苯的转化率逐渐提高;当镍负载量超过30%时,催化剂的活性和选择性不再明显变化.当催化剂中镍负载量高于20%时,在温度343 K、氢压1.0 MPa和催化剂/邻氯硝基苯质量比1/10的条件下反应210 min后,邻氯硝基苯的转化率和邻氯苯胺的选择性均高于99%, 催化剂具有良好的应用前景.分析表明,影响Ni/TiO2催化剂性能的主要因素为催化剂表面镍晶粒的活性表面积以及载体TiO2与金属镍之间的强相互作用.
关键词:
镍
,
二氧化钛
,
负载型催化剂
,
邻氯硝基苯
,
催化加氢
,
邻氯苯胺
王闯
,
邱介山
,
梁长海
催化学报
采用化学还原法制备了不同Sn/Pd摩尔比的碳纳米管(CNTs)负载Pd/SnO2催化剂,并将该催化剂用于邻氯硝基苯(o-CNB)的选择加氢反应.采用透射电镜、X射线衍射和电感耦合等离子体技术对所制备的Pd/SnO2/CNTs催化剂进行了表征.结果表明,Sn/Pd摩尔比对该催化剂的邻氯硝基苯选择加氢反应性能影响显著.当Sn/Pd摩尔比为11时,催化剂的活性最高,在常压,60℃反应60 min,o-CNB转化率为96%.该催化剂还具有高的邻氯苯胺(o-CAN)选择性,o-CNB转化率达到100%时,脱氯副产物苯胺选择性小于5%.在相同条件下,浸渍法制备的2.4%Pd/CNTs催化剂上脱氯副反应严重,当o-CNB完全转化时,o-CAN选择性只有22%,副产物苯胺选择性则高达78%.
关键词:
碳纳米管
,
钯
,
二氧化锡
,
邻氯硝基苯
,
选择加氢
,
邻氯苯胺
贾永涛
,
王闯
,
梁长海
,
邱介山
催化学报
用乙二醇还原法制备了碳纳米管(CNT)负载的铂催化剂(Pt/CNT).考察了CNT化学修饰与物理修饰对催化剂的影响.CNT化学修饰采用H_2SO_4-HNO_3氧化法,物理修饰采用十二烷基硫酸钠(SDS)吸附法.用X射线衍射、透射电子显微镜、电感耦合等离子发射光谱、H_2程序升温脱附、傅里叶变换红外光谱和元素分析对Pt/CNT催化剂进行了表征,并以邻氯硝基苯选择加氢为探针反应考察了Pt/CNT的催化性能.结果表明,化学修饰与物理修饰都能在CNT表面引入一定数量的活性位,有助于促进Pt异相成核,提高Pt的分散性,进而提高催化剂的活性.SDS在一定浓度下可形成特定结构的胶束,导致形成特定形貌的Pt纳米粒子.
关键词:
碳纳米管
,
铂
,
表面修饰
,
邻氯硝基苯
,
选择加氢
,
邻氯苯胺
