刘百军
,
熊国兴
,
潘秀莲
,
盛世善
,
杨维慎
催化学报
研究了贵金属改性的Co/γ-Al2O3催化剂上的肉桂醛选择加氢反应. 结果表明,通过Pt,Pd和Ru贵金属改性,提高了催化剂的活性,但只有Pt改性的催化剂具有较高的选择性. w(Pt)＜0.5%时,催化剂的活性随着Pt含量的增加呈直线升高,当w(Pt)=0.5%时,催化剂活性可提高近5倍,但催化剂的选择性变化很小. XRD结果表明,催化剂经还原后,γ-Al2O3上的钴主要为α-Co0. TPR结果表明,Pt的加入提高了Co3O4的还原性能,且Pt含量越高,Co3O4的还原温度越低. XPS结果表明,Pt改性的催化剂样品,其Co3O4大部分被还原为Co0. 由于Pt与Co具有协同效应,故Pt改性的Co/γ-Al2O3催化剂既具有较高的活性,又具有很高的选择性.
关键词:
铂
,
钯
,
钌
,
氧化铝
,
钴基催化剂
,
肉桂醛
,
选择加氢
,
肉桂醇
孙海杰
,
张程
,
袁鹏
,
李建修
,
刘寿长
催化学报
采用化学还原法制备了一种新型高活性和高选择性苯选择加氢制环己烯的Ru-Fe-B/ZrO2纳米非晶态合金催化剂,并利用透射电镜、选区电子衍射、X射线衍射和N2物理吸附仪等手段对催化剂进行了表征. 重点研究了Ru-Fe-B/ZrO2催化剂活性和选择性的可调变性,及还原剂NaBH4浓度和洗涤后滤液的pH值对其催化性能的影响. 结果表明,在新型Ru-Fe-B/ZrO2催化剂上,当苯转化54%时,环己烯选择性高达80%, 同时环己烯选择性随苯转化率升高而缓慢下降. 向反应浆液中添加酸性或碱性物质可以调变催化剂的活性和选择性,同时催化剂制备工艺和性能具有很好的可重复性. Ru-Fe-B/ZrO2催化剂融合了纳米和非晶材料的特性,这是其对苯选择加氢制环己烯表现出高活性和高选择性的主要原因.
关键词:
苯
,
选择加氢
,
环己烯
,
钌
,
铁
,
硼
,
二氧化锆
,
非晶态合金
,
可调变性
王辉
,
刘仲毅
,
师瑞娟
,
张永娜
,
张洪权
,
刘寿长
催化学报
研究了在中试装置上经长期运转后的非晶态合金Ru-La-B/ZrO2催化剂的失活原因与再生方法.结果表明:催化剂失活不是由微孔堵塞、比表面积减小、晶粒长大或催化剂中毒而引起的,而是由于在长期运转过程中催化剂吸附了反应浆液中的Zn2+ 和反应器壁引入的Fe2+,通过酸洗的方法可以使催化剂的活性和选择性基本恢复.
关键词:
钌
,
镧
,
二氧化锆
,
非晶态合金
,
苯
,
选择加氢
,
环己烯
,
失活
,
再生
刘寿长
,
罗鸽
,
王海荣
,
谢云龙
,
杨邦举
,
韩民乐
催化学报
在与进口催化剂完全相同的条件下评价了用化学还原法制备的Ru-M-B/ZrO2(M=Zn,Fe)催化剂的催化性能. 结果表明,Ru-M-B/ZrO2的活性指数为343.9,苯转化率为40%时环己烯选择性为85.3%,均超过已工业化及文献报道的催化剂的最高水平. 活性组分Ru的晶粒度约为5 nm,与进口催化剂接近. 确定了Ru-M-B/ZrO2催化剂上苯选择加氢反应适宜的温度为140 ℃左右,合适的氢压为4～5 MPa,并从热力学和动力学的角度进行了分析. 预处理可使Ru-M-B/ZrO2催化剂的活性降低,但使其选择性升高,并从反应机理的角度进行了讨论.
关键词:
苯
,
选择加氢
,
环己烯
,
钌
,
二氧化锆
,
负载型催化剂
,
预处理
杨燕萍
,
张因
,
高春光
,
赵永祥
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10709
以TiO2-SiO2复合氧化物气凝胶为载体,制备了一系列Ni/TiO2-SiO2催化剂,并采用N2物理吸附-脱附、H2程序升温还原/脱附、X射线衍射及原位漫反射傅里叶变换红外光谱等技术对催化剂进行了表征,考察了载体中钛含量对催化剂结构、表面性质及其催化顺酐液相选择加氢合成γ-丁内酯反应性能的影响.结果表明,较小的Ni0晶粒有利于γ-丁内酯的生成.在催化剂活性组分的还原过程中,随着载体中钛含量的增加,越米越多的TiO2被还原为TiOx(x＜2)物种.Ni0晶粒和TiOx物种的协同作用影响了催化剂的羰基加氢性能；当较小的Ni0晶粒匹配合适的TiOx物种时,催化剂表现出较高的羰基加氢活性.
关键词:
镍
,
氧化钛
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
顺酐
,
选择加氢
,
丁内酯
周永华
,
叶红齐
,
催化学报
利用微乳液及浸渍技术制备了多孔Pd/α-Al2O3催化活性膜.利用透射电镜、扫描电镜和X射线衍射对微乳液中及α-Al2O3 陶瓷膜孔结构中纳米Pd颗粒的形貌和分布进行了表征.分析结果表明,通过浸渍技术,微乳液中的纳米Pd颗粒以几百纳米大小的晶体形态均匀负载于陶瓷膜孔中.在"催化接触器"型膜反应器中,以 1,5-环辛二烯催化加氢为模型反应,考察了多孔Pd/α-Al2O3膜的活性与选择性,并与Pd-聚丙烯酸(PAA)有机催化膜反应器、悬浮床反应器和固定床反应器中的催化性能进行了比较.结果表明,Pd/α-Al2O3膜反应器的催化活性与目的产物 1-环辛烯的选择性远高于Pd-PAA有机膜反应器和固定床反应器.Pd/α-Al2O3膜反应器在强化传质和消除孔内扩散方面效果显著,这与Pd在陶瓷膜孔中的分布及反应物在膜反应器中的高速流动有关.
关键词:
钯
,
氧化铝
,
催化活性膜
,
膜反应器
,
1,5-环辛二烯
,
选择加氢
,
微乳液
孙海杰
,
江厚兵
,
李帅辉
,
王红霞
,
潘雅洁
,
董英英
,
刘寿长
,
刘仲毅
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60489-0
采用共沉淀法制备了一系列不同Mn含量的纳米Ru-Mn催化剂,考察了纳米ZrO2作分散剂时它们催化苯选择加氢制环己烯的反应性能,并采用X射线衍射、透射电镜、N2物理吸附、X射线荧光、原子吸收光谱和俄歇电子能谱等手段对催化剂进行了表征.结果表明,Ru-Mn催化剂上Mn以Mn3O4存在于Ru的表面上.在加氢过程中,Mn3O4可以与浆液中ZnSO4发生化学反应生成一种难溶性的(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)3盐.该盐易化学吸附在Ru催化剂表面上,从而在提高Ru催化剂上环己烯选择性起关键作用.当催化剂中Mn含量为5.4％时,环己烯收率为61.3％,同时具有良好的稳定性和重复使用性能.
关键词:
苯
,
选择加氢
,
环己烯
,
钌
,
锰
,
二氧化锆
,
锌
景孝廉
,
孔涛
,
孙道华
,
黄加乐
,
李清彪
贵金属
负载型纳米 Au 催化剂在许多还原反应中表现出良好的催化活性和选择性，是一类很有发展前景的选择性加氢催化剂。以侧柏叶提取液为还原 Au(III)溶液的生物质，采用原位还原法制备了Au/Fe3O4催化剂，利用 TEM、XRD、XPS 等方法对催化剂进行了表征，以肉桂醛选择性加氢为模型反应，考察了催化剂的催化性能，并对肉桂醛选择性加氢的工艺条件进行优化，得到最佳制备条件为：Au 负载量为1.0%，焙烧温度为200℃。最佳反应工艺条件为：反应温度60℃，反应压力5.0 MPa，催化剂用量为0.30 g，乙醇为溶剂。在此条件下反应3 h，肉桂醛的转化率为86.4%，肉桂醇的选择性为69.3%。
关键词:
植物还原
,
Au 催化剂
,
肉桂醛
,
选择加氢
李涛
,
李光进
,
徐奕德
催化学报
研究了负载型Pt催化剂上肉桂醛加氢反应规律,并对Sn的修饰作用进行了考察.未修饰催化剂Pt/Al2O3上,主要以C=C加氢为主;加入少量Sn修饰剂,肉桂醛加氢活性大幅度提高,而且C=O加氢选择性有所提高.当Sn/Pt摩尔比大于0.8后,虽然C=O加氢选择性仍较高,但加氢活性明显降低.Sn/Pt摩尔比为1的催化剂上,肉桂醛转化率高于96%时,肉桂醇选择性可高达80%.结合XRD与化学吸附等表征结果,表明电子因素和立体因素的综合作用是影响肉桂醛加氢选择性的主要因素.
关键词:
铂
,
氧化铝
,
锡
,
肉桂醛
,
选择加氢
,
肉桂醇
刘仲毅
,
孙海杰
,
王栋斌
,
郭伟
,
周小莉
,
刘寿长
,
李中军
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91039
采用水热法合成了比表面积分别为34和87m~2/g的ZrO_2样品(分别记为ZrO_2-34和ZrO_2-87),并考察了它们作分散剂时Ru-Zn催化剂上苯选择加氢制环己烯反应的件能.结果表明,两个ZrO_2样品具有相近的纯度和物相,晶粒粒径分别为21.6和11.4am.其中ZrO_2-34具有较小的比表面积、较大的孔径、较小的粒径、集中的粒度分布和较大的堆密度,因而更适合用作苯选择加氧制环己烯Ru-Zn催化剂的分散剂,且循环使用多次催化剂仍表现出较高的选择性和稳定性.
关键词:
二氧化锆
,
钌
,
锌
,
苯
,
选择加氢
,
环己烯
