董林
催化学报
负载型催化剂具有重要的应用背景,研究表面分散组分与载体之间的相互作用.对于了解催化过程的本质,进而设计开发高效实用的催化剂均有重要的指导意义.本课题组近年来在该领域中进行了一些探索研究,涉及的催化剂以负载型金属氧化物(如CuO/γ-Al_2O_3,CuO/Ce_xZr_(1-x)O_2和CuO/Ti_xSn_(1-x)O_2等)为主,涉及的反应包括CO完全氧化和NO+CO反应.通过改变活性组分的负载量、添加改性剂和改变样品制备条件等制得一系列样品,用多种固体催化剂表征手段考察各组分在催化剂中的作用以及在上述催化反应中的活性变化规律.研究表明:(1)金属氧化物和卤化物等离子化合物在氧化物载体表面的分散容量和分散后的一些性质均可从"嵌入模型"的考虑得到解释;(2)处于不同载体表面的活性物种或同一载体表面不同结构的活性物种,由于其存在状态的差异使得其氧化还原性质和催化性质不同;(3)在相关催化剂体系中进行的CO完全氧化和NO+CO反应的结果显示,通过探索催化剂的"组成-结构-性质"间的关系,有可能为实际催化剂的设计提供理论参考.
关键词:
负载型催化剂
,
表面改性
,
表面相互作用
,
嵌入模型
,
分散容量
,
一氧化碳
,
完全氧化
,
NO+CO反应
石川
,
徐力
,
朱爱民
,
张玉卓
,
区泽棠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60417-8
研究了 CuO 与γ-Al2O3和 CeO2的相互作用,并由此制备出能有效脱除 CO, C3H6和 NO 的催化剂,考察了不同载体表面CuO 簇的分散稳定性和耐老化性能.结果发现,随 CuO 负载量的增加, CuO 簇因与 CeO2载体的强相互作用而稳定存在;而在γ-Al2O3表面, CuO 簇易聚集成较大的颗粒.另一方面,由于 CeO2本身较差的热稳定性,表面分散的 CuO 在950 oC 高温处理后烧结.因此,基于γ-Al2O3载体优越的耐老化性能,在γ-Al2O3载体分散 CeO2,然后再担载 CuO,从而得到了稳定的 CuO 簇,所得催化剂比 CuO/γ-A12O3和 CuO/CeO2具有更好的催化性能和抗热老化性能.
关键词:
氧化铜簇
,
稳定性
,
表面相互作用
,
一氧化碳
,
丙烯
,
一氧化氮
,
催化消除
朱海洋
,
沈明敏
,
刘田东
,
韦书婷
,
胡玉海
,
董林
,
陈懿
催化学报
采用XRD,XPS和TPR等手段研究了氧化铜与二氧化铈-氧化铝机械混合载体之间的表面相互作用. 结果表明,在混合载体表面,当氧化铜的负载量低于其在二氧化铈载体上的分散容量时,氧化铜优先与二氧化铈发生作用并分散在其表面; 当氧化铜的负载量超过其在二氧化铈载体上的分散容量时,氧化铜会继续在氧化铝表面分散. 这些结果说明,在制备用氧化铈改性载体的负载型催化剂时,如果氧化铈的用量偏高,会导致样品中有晶相氧化铈生成,从而对氧化铈作为改性剂的作用不利.
关键词:
氧化铜
,
氧化铈
,
氧化铝
,
分散
,
表面相互作用
董林
,
姚小江
,
陈懿
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60592-0
负载型铜基催化剂因其良好的催化性能和相对低廉的价格在诸多重要工业催化反应中得到广泛的应用.探讨负载型铜基催化剂中组分间的相互作用,有助于了解相关催化作用的本质,为现有催化剂的改进和新催化剂的设计提供科学依据.本文综述了近年来我们就CuO在不同载体上的分散、铜物种和载体的改性及其物理化学性质以及催化CO完全氧化、CO+NO和NH3+NO+O2反应性能等方面的研究进展.结果表明,CuO在多种氧化物载体表面的分散和所得负载型铜基催化剂的一些物理化学性质可参考“嵌入模型”得到解释,本文主要讨论了以CeO2,CexZr1-xO2和MoO3-CeO2为载体的一些铜基催化剂的组成-结构-性质间的关系.
关键词:
负载型铜基催化剂
,
表面相互作用
,
嵌入模型
,
一氧化碳完全氧化
,
CO+NO反应
,
NH3+NO+O2反应
姚小江
,
高飞
,
董林
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60708-6
探讨负载型金属氧化物催化剂的表面组分与载体之间的相互作用,有助于理解相关催化剂的催化作用本质.近年来,我们对单组分CuO以及双组分CuO-Mn2O3,CuO-CoO等金属氧化物在γ-Al2O3载体表面的分散行为和存在状态,及其物理化学性质和催化性能(CO+O2和NO+CO模型反应)进行了研究.结果表明,这些金属氧化物在γ-Al2O3载体表面的分散行为和所得负载型催化剂样品的一些物理化学性质及其催化性能均可参照“嵌入模型”来解释.在此基础上,我们讨论了这些样品的“组成-结构-性质”间的关系,并针对表面负载双组分金属氧化物样品提出了表面协同氧空位参与的NO+CO反应机理.
关键词:
γ-氧化铝载体
,
负载型金属氧化物催化剂
,
表面相互作用
,
嵌入模型
,
表面协同氧空位
