吴廷华
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严前古
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卢伟
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牛振江
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茆福林
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张奇能
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朱明乔
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钟依均
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李则林
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万惠霖
催化学报
利用脉冲-质谱在线分析技术考察了无气相氧条件下负载型金属催化剂上脉冲CH4的反应结果表明,对于Rh/SiO2催化剂,不管是氧化态还是还原态,除第1次脉冲生成较多的CO2外,从第2次脉冲开始,只有CO生成; 对于Ru/SiO2催化剂,无论是氧化态还是还原态,每次脉冲均有一定量的CO2生成. 这可能是由于Rh和Ru两种金属对氧的亲合力不同所致. 甲烷在负载型催化剂表面的活化以及产物的选择性主要受催化剂表面活性氧物种覆盖度的影响.
关键词:
甲烷
,
活化
,
表面氧
,
铑
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钌
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氧化硅
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负载型催化剂
,
脉冲反应
袁烨
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王志苗
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安华良
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薛伟
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王延吉
催化学报
以碳纳米管(CNTs)为模板,采用液相沉积-水热法制备了管状纳米氧化铈(CeO2-NT).利用X射线衍射、透射电镜和N2等温吸附-脱附技术对其结构进行了表征,所得CeO2-NT外径~25 nm,长度大于300 nm,管壁由粒径4–9 nm的CeO2晶粒组成,比表面积为108.8 m2/g.以其为载体制备了Pd-O/CeO2-NT催化剂,程序升温还原结果发现,该催化剂表面氧在低温下即可被还原,具有较高的活性.将Pd-O/CeO2-NT用于催化苯酚氧化羰基化反应,催化剂活性和碳酸二苯酯(DPC)选择性均高于零维CeO2负载的Pd-O/CeO2-P催化剂.在优化的条件下,苯酚转化率为67.7%, DPC选择性为93.3%.但该催化剂再次使用时活性下降明显,这是由于Pd-O/CeO2-NT的管状结构在反应过程中被破坏,并且活性组分Pd流失所致.
关键词:
碳酸二苯酯
,
氧化羰基化
,
氧化铈纳米管
,
钯催化剂
,
程序升温还原
,
表面氧
