褚绮
,
冯杰
,
李文英
,
谢克昌
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60509-3
Ni/Mo/N间隙型催化剂具有高的加氢活性及良好耐硫性,可应用于煤液化油加氢精制高性能喷气燃料.N原子由于只占据晶格间隙位置,在进入Ni/Mo过程中会因不占据晶格中的特定晶位,容易从金属晶格溢出导致无法形成稳定的Ni/Mo/N间隙型催化剂.为此,本文利用前驱体晶型控制的方式来实现Ni/Mo/N催化剂合成.采用络合物分解一步法,考察了不同结晶过程和老化时间对合成的Ni/Mo/N催化剂用于苯加氢反应活性影响,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱和透射电镜-能量色散X射线光谱对催化剂结构组成进行表征.XRD分析结果显示,钼酸铵[(NH4)6Mo7O24·4H2O]、乙酸镍[Ni(CH3COO)2·4H2O]和六亚甲基四胺(HMT)添加顺序、结晶过程和老化时间直接影响催化剂组成,并决定Ni/Mo/N晶相的形成.结晶过程慢速搅拌速度和短老化时间有利于合成含Ni2Mo3N,Mo2C和Ni晶相的高活性Ni/Mo/N间隙型催化剂,使苯加氢制环己烷模型反应苯的最大转化率达93%,环己烷选择性为100%.含0.01 wt%噻吩的存在使苯转化率由72%降至50%,XPS分析结果表明,催化剂表面形成的MoS2是催化剂活性降低的重要因素.
关键词:
Ni/Mo/N催化剂
,
苯加氢
,
噻吩
,
X射线衍射
,
透射电镜-能量色散X射线光谱
,
X射线光电子能谱
李凤仪
,
张荣斌
,
石秋杰
,
罗来涛
稀土
doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2000.04.010
本文采用脉冲技术研究了稀土氧化物对负载型非晶态NiB/Al2O3合金催化剂苯加氢活性和抗硫性能的影响.用XRD鉴定了非晶态结构,用TPR、TPD表征了催化剂的表面性质,用CO化学吸附法测定了活性镍表面积.实验结果表明,非晶态合金催化剂上至少有两种吸附中心,稀土氧化物能明显地提高催化剂的苯加氢活性和抗硫性能,其原因是稀土氧化物有助于氧化镍的还原,从而在反应温度下有更多的活性镍物种被还原,稀土氧化物还能使镍物种颗粒细化,提高了活性镍面积.
关键词:
负载型催化剂
,
非晶态NiB合金
,
苯加氢
,
抗硫性
,
稀土氧化物