宋一兵
,
孙长勇
,
吴燕青
,
申文杰
,
林励吾
催化学报
采用两种不同的脱铝方法对HZSM-5分子筛进行了预处理,并利用MAS NMR和吸附吡啶的FT-IR对分子筛的结构和酸性质进行了表征,考察了分子筛的脱铝程度对Mo基催化剂上甲烷芳构化反应性能的影响. 结果表明, HZSM-5分子筛的酸性过强或B酸量不足,均会导致催化剂严重积炭,但积炭成因不同. 母体HZSM-5分子筛上的强B酸中心的存在可促使催化剂上反应中间物种深度脱氢,造成催化剂在反应过程中严重积炭. 经水热处理的HZSM-5分子筛,骨架铝脱出严重,造成B酸活性中心不足以及部分微孔阻塞,不利于C2中间物种芳构化,导致芳烃选择性显著降低. 经高温N2处理的HZSM-5分子筛,骨架铝脱出相对缓和,在消除母体分子筛上强B酸中心的同时,保留了较多的弱B酸中心,既可满足C2中间物种芳构化反应的需要,又可有效抑制催化剂积炭,导致甲烷芳构化反应性能显著改善.
关键词:
甲烷
,
芳构化
,
钼
,
HZSM-5分子筛
,
负载型催化剂
,
脱铝
,
水热处理
,
高温氮气处理
刘会茹
,
李建荣
,
赵地顺
,
李永丹
催化学报
采用水蒸气脱铝获得表面酸量不同的USY载体,并用离子交换法制备了金属(Pd+Pt)含量为1.15%的双金属催化剂. 用NH3的程序升温脱附、X射线衍射、N2吸附-脱附和X射线光电子能谱等方法表征了载体和催化剂. 以四氢萘加氢为探针反应, 4,6-二甲基二苯并噻吩为硫源,在固定床反应器中考察了催化剂的活性和耐硫性. 结果表明硫含量为200 μg/g时,载体酸量为626和203 μmol/g的两个催化剂的耐硫性最好,而载体酸量更低和更高的催化剂的耐硫性较差,表明载体的酸量太大或太小都不利于催化剂的抗硫性. X射线能量散射分析表明,酸量大时S在酸性位吸附很多,这可能导致催化剂中毒. 酸量过小的催化剂抗硫性差则与金属中心缺电子效应较小有关.
关键词:
Y沸石
,
水蒸气
,
脱铝
,
钯
,
铂
,
四氢萘
,
加氢
,
耐硫性
,
溢流氢
傅吉全
,
曹廷炳
催化学报
以苯与丙烯的烷基化反应中试失活β沸石催化剂为研究对象,在水蒸气存在下进行烧炭再生,着重考察了温度对催化剂脱铝的影响,并揭示出脱铝影响催化剂的活性、酸性、晶体结构和孔结构特征. 用滴定法及核磁共振法确定了新鲜催化剂和再生催化剂骨架的硅/铝比,并结合XRD表征阐明在高于450 ℃下烧炭再生时确有脱铝发生. 控制再生温度可使催化剂性能基本得到恢复. 寿命实验结果表明,含水蒸气再生后的样品与新鲜催化剂有相当的寿命,该方法可用于失活催化剂的再生. 提出了水蒸气存在下能有效控制烧炭反应,从而抑制床层飞温的作用机理.
关键词:
β沸石
,
水蒸气
,
烧炭
,
再生
,
脱铝
,
苯
,
丙烯
,
烷基化
,
异丙苯
王国良
,
刘金龙
,
李树本
催化学报
考察了不同浓度的盐酸、柠檬酸、酒石酸、草酸和磺基水杨酸溶液对Hβ沸石的脱铝效果. 结果表明,酸处理可以明显提高β沸石的硅铝比,但沸石的相对结晶度显著降低. 然而,低浓度柠檬酸溶液处理不仅可以提高β沸石的硅铝比,而且可以提高沸石的相对结晶度及水热稳定性. 在引入外来硅源的情况下,考察了低浓度柠檬酸溶液对β沸石的脱铝补硅作用,提出了一种既可有效提高β沸石硅铝比,又可使β沸石具有较高结晶保留度的脱铝补硅方法. 采用该方法改性的催化剂,对丙烯水合醚化反应连续运转720 h,丙烯转化率由56.6%仅降为52%,表明催化剂稳定性得到明显改善.
关键词:
β沸石
,
酸处理
,
脱铝
,
补硅
,
水热稳定性
,
丙烯
,
水合醚化
刘红梅
,
申文杰
,
刘秀梅
,
包信和
,
徐奕德
催化学报
采用HNO3溶液对HZSM-5分子筛进行预处理,并以处理后的分子筛为载体制备了Mo/HZSM-5催化剂. 结果表明,改性的Mo/HZSM-5催化剂在甲烷无氧脱氢芳构化反应中表现出很好的稳定性,显著地抑制了积炭物种在催化剂表面的形成. SEM,XRD和1H MAS NMR等表征结果表明,酸处理在一定程度上降低了HZSM-5分子筛的结晶度,使部分Al物种脱离骨架结构,迁移到骨架外形成新的表面Al羟基,从而使HZSM-5分子筛上B酸中心的数目明显减少. 未经改性的Mo/HZSM-5催化剂表面,平均每个晶胞中有1.12个B酸位,而改性的Mo/HZSM-5催化剂表面,平均每个晶胞中仅有0.88个B酸位. 这表明过多的酸性位存留在催化剂上会引起积炭的生成,降低催化剂的稳定性.
关键词:
钼
,
HZSM-5分子筛
,
甲烷
,
脱氢芳构化
,
酸处理
,
脱铝
唐波
,
戴卫理
,
孙晓明
,
武光军
,
李兰冬
,
关乃佳
,
MichaelHunger
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60277-1|
采用简单、易重现的两步后合成法成功制备了Ce-Beta分子筛。制备过程中, H-Beta分子筛首先经过脱铝处理得到Si-Beta分子筛,然后再以异丙醇铈为前驱体,通过干法浸渍的途径向Si-Beta分子筛引入Ce (IV)。利用XRD, FT-IR, UV-Vis和1H MAS NMR等对其结构进行了表征,结果表明, Ce(IV)物种以四配位的形式成功引入Beta分子筛的骨架, Ce原子进入分子筛骨架的机理通过DRIFT光谱得以证实。通过环氧化合物水合制备1,2-二醇反应对所制的Ce-Beta催化剂进行了催化性能评价。
关键词:
Ce-Beta分子筛
,
后合成
,
脱铝
,
开环水合
,
环氧
刘丽影
,
杜涛
,
车帅
,
王旭光
材料与冶金学报
采用不同浓度的盐酸溶液对HY沸石进行脱铝改性,利用XRD、TGA等分析手段对所制备样品的物相、结构等进行表征分析,研究了样品对CO2/H2O的吸附性能.结果表明:采用浓度为0.5 mol/L的盐酸溶液对沸石HY进行脱铝改性后,材料仍然具有较完好的晶体结构,在保持较高CO2吸附能力的同时疏水性能得到明显改善.
关键词:
HY沸石
,
脱铝
,
CO2
,
H2O
,
吸附
李文生
,
路阳
,
王智平
,
袁利华
中国有色金属学报
通过静态浸泡腐蚀实验、电化学实验、X射线衍射分析、扫描电镜、电子探针、光电子能谱等方法研究高铝青铜合金Cu-14Al-X在5.0% H2SO4溶液中的耐蚀性能及腐蚀行为.结果表明:在H2SO4溶液中,Cu-14Al-X合金有良好的耐蚀性能,合金中的(α+γ2)共析体与β'相、α相和κ相相比,具有优先腐蚀倾向,合金主要发生脱铝腐蚀.腐蚀钝化膜的形成及热处理后合金各相成分趋于一致,均使合金耐腐蚀性能得到改善.
关键词:
铝青铜
,
腐蚀
,
耐蚀性能
,
腐蚀速率
,
脱铝
谢在库
,
陈庆龄
,
张成芳
,
包佳青
,
曹玉华
,
杨一青
催化学报
采用四乙基氢氧化铵为模板剂,分别以铝酸钠和拟薄水铝石为铝源合成了β沸石,经硝酸铵溶液离子交换、柠檬酸处理及高温焙烧后制得Hβ沸石.采用NH3-TPD, 吡啶吸附态IR, 29Si NMR及27Al NMR技术研究了Hβ沸石的酸性位及脱铝与补铝过程. 结果表明,经柠檬酸处理后Hβ沸石酸强度减弱,总酸量增加,弱酸量增加的幅度大于强酸量增加的幅度,B酸量增加,L酸变化不明显. 柠檬酸处理具有脱铝与补铝的双重功能,脱铝可能主要发生在Si(2Al)位,补铝可能主要发生在Si(0Al)D位. Hβ沸石的酸性及酸度与β沸石的合成条件、离子交换条件及酸处理条件密切相关,在一定的Si/Al比(10～15)范围内, Hβ沸石的酸度决定于骨架硅的铝配位数及其分布.
关键词:
Hβ沸石
,
柠檬酸
,
脱铝
,
补铝
,
酸性
,
吡啶吸附
刘晓玲
,
王艳
,
王旭金
,
张亚飞
,
巩雁军
,
徐庆虎
,
徐君
,
邓风
,
窦涛
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60454-3
采用 HCl 溶液和/或水热处理 HEU-1分子筛,利用 X 射线衍射、N2吸附-脱附、X 射线荧光光谱、NH3程序升温脱附、吡啶吸附傅里叶变换红外光谱和铝固体核磁共振等对脱铝处理的 HEU-1分子筛进行了表征,并考察了脱铝 HEU-1分子筛上正己烷的催化裂解性能.结果表明,采用 HCl 溶液处理 HEU-1分子筛,能有效脱除非骨架铝,可调变样品的弱酸中心;而水热处理 HEU-1分子筛,能有效脱除骨架铝,可调变样品的强酸中心.水热处理和 HCl 溶液处理有效结合可以达到同时调变HEU-1分子筛的酸类型和酸密度的目的.脱铝 HEU-1分子筛上正己烷催化裂解反应结果表明,氢转移反应被明显抑制,丙烯选择性提高.600°C 水热处理后再用 HCl 溶液处理的 HEU-1分子筛于625°C 反应时丙烯选择性由未改性的21.9%提高到35.2%,活性稳定性也由不足10 h 提高到40 h.
关键词:
HEU-1分子筛
,
脱铝
,
水热处理
,
盐酸溶液处理
,
催化裂解
,
丙烯
