张培青
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王祥生
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郭洪臣
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朱文良
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赵乐平
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胡永康
催化学报
在考察ZSM-5沸石晶粒大小对脱除汽油中烯烃的影响的基础上,用纳米ZSM-5沸石作为活性组分负载Co-Mo氧化物制备了改性纳米ZSM-5沸石催化剂,并用XRF,NH3-TPD和TEM等方法对催化剂进行了表征. 以脱除DCC汽油中的烯烃为探针反应,临氢条件下,在固定床反应器上对催化剂脱除烯烃的性能进行了评价,考察了反应温度、压力、质量空速和氢/油比对催化剂脱除烯烃性能的影响. 结果表明,由于纳米ZSM-5沸石具有晶粒小、微孔短、扩散路程短以及表面酸中心数量多等特点,因而表现出较高的催化活性和较强的抗积碳性能. 在V(H2)/V(oil)=300,WHSV=3 h-1,p(H2)=3.0 Mpa和θ=350 ℃的适宜条件下,DCC汽油中烯烃的含量由60.7%下降到40%左右,芳烃和烷烃的含量增加; 在脱除烯烃的同时可维持汽油的辛烷值不降低. 催化剂连续运行1000 h以上,其脱除烯烃的性能稳定.
关键词:
加氢精制
,
纳米ZSM-5沸石
,
烯烃
,
芳香族烃
,
烷烃
,
汽油
,
钴
,
钼
苗海霞
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薛招腾
,
马静红
,
张元春
,
李瑞丰
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60301-4
采用晶种有机硅烷化法合成了纳米团簇ZSM-5沸石,考察了其在芳烃苄基化反应中的催化活性.X射线衍射、N2吸附和扫描电镜等结果表明,该沸石为由约20 nm的小晶粒聚集成的团簇体,并形成晶间中孔,其具有的外表面积是普通ZSM-5沸石的5倍之多.NH3-程序升温脱附和吡啶吸附的红外光谱结果显示,沸石的纳米化可使其表面酸中心,尤其是强酸中心的数目增多,大大提高了大分子的酸性位可接近性.在芳烃苄基化反应中,纳米ZSM-5沸石克服了反应分子空间位阻对催化活性的影响,表现出优异的催化活性,363 K时,甲苯苄基化反应的速率常数是普通ZSM-5沸石的约13倍.
关键词:
纳米ZSM-5沸石
,
有机硅烷化
,
芳烃苄基化
,
酸性
,
可接近性
王坤院
,
王祥生
,
李钢
,
龙化云
催化学报
采用多次浸渍法和化学反应沉积法对纳米HZSM-5分子筛外表面进行了硅烷化处理,考察了改性后纳米ZSM-5对甲苯歧化的催化活性. 采用改进的Hammett指示剂法和吡啶吸附红外光谱研究了催化剂的酸性位,采用X射线衍射和29Si MAS NMR对催化剂的结构进行了表征. 研究结果表明,硅烷化处理降低了纳米ZSM-5酸性位的浓度,从而降低了纳米ZSM-5的催化活性. 硅烷化处理还减少了纳米ZSM-5中Si的Q4物种,降低了纳米ZSM-5的相对结晶度,同时硅烷化处理产生了脱铝作用. 骨架铝含量的减少导致催化剂的酸性位减少,催化活性降低.
关键词:
纳米ZSM-5沸石
,
硅烷化
,
甲苯
,
歧化
