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β-Mo2N0.78的合成及其对噻吩加氢脱硫反应的催化性能

龚树文 , 陈皓侃 , 李文 , 李保庆

催化学报

以N2-H2混合气为反应气,与三氧化钼进行多段程序升温反应制得了氮化钼. 考察了反应气组成和氮化温度等条件对氮化钼结构组成的影响. 结果表明,在n(N2)/n(H2)=0.25~1,θ=650~750 ℃的条件下,生成的氮化钼结构组成为β-Mo2N0.78. 其生成机理与γ-Mo2N有类似之处. Β-Mo2N0.78催化噻吩加氢脱硫反应的结果表明,β-Mo2N0.78催化剂对该反应有较高的催化活性,在360 ℃下,其活性比硫化钼催化剂高一倍左右.

关键词: 氮化钼 , 噻吩 , 加氢脱硫 , 程序升温反应 , 氮化温度

振荡天平结合微反研究程序升温条件下SAPO-34催化的甲醇转化

袁翠峪 , 魏迎旭 , 许磊 , 李金哲 , 徐舒涛 , 周游 , 陈景润 , 王全义 , 刘中民

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20406

利用结合振荡天平的固定床微反装置,对甲醇转化的气相产物和催化剂相的有机物种沉积进行实时在线监测,由此建立程序升温过程中多相催化甲醇转化完整的碳资源走向图谱.

关键词: 甲醇转化 , 程序升温反应 , 积碳 , 振荡天平 , 多相催化

程序升温条件下甲醇转化反应及流化床催化剂SAPO-34的积碳

袁翠峪 , 魏迎旭 , 李金哲 , 徐舒涛 , 陈景润 , 周游 , 王全义 , 许磊 , 刘中民

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.10838

在流化床反应条件下进行了SAPO-34催化的甲醇转化的程序升温反应,并分析了不同反应温度阶段的积碳产物.结合对反应流出物的检测结果和热分析及色质联用分析确定的积碳物种变化,解释了程序升温反应过程中甲醇转化特殊的变化趋势.在程序升温甲醇转化的积碳产物中,除芳烃外,还有一种饱和的多环烷烃积碳物种,它的生成影响了烃池活性中心的形成并引起甲醇转化在低温反应阶段的失活.甲基取代苯和甲基取代金刚烷是低温条件下SAPO-34催化的甲醇转化产生的主要积碳产物,它们在升温过程中会向甲基取代萘以及稠环芳烃转变.积碳物种的演变对应了甲醇转化在起始反应阶段(300~325℃)的反应活性升高和此后(325~350℃)的失活以及在更高温度阶段(350~400℃)活性的恢复.在反应性能评价和积碳分析基础上,首次提出了一种与金刚烷类积碳物种生成相关的低温甲醇转化的失活机理.

关键词: 甲醇转化 , 积碳 , 程序升温反应 , 烃池机理 , 失活 , 金刚烷类化合物

Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应中积炭的研究

刘红梅 , 李涛 , 田丙伦 , 徐奕德

催化学报

对经过程序升温表面甲烷无氧芳构化反应后的Mo/HZSM-5催化剂上的积炭进行程序升温加氢反应和程序升温二氧化碳反应,并对相应的催化剂上的积炭进行程序升温氧化反应和热重实验,以研究催化剂上的不同积炭物种. 结果表明,甲烷无氧芳构化反应后有两类烧炭峰,一类是低温烧炭峰,另一类是高温烧炭峰;H2主要对高温烧炭峰发生作用,对低温烧炭峰几乎没有影响;CO2可同时对两种烧炭峰产生影响. 由此推论,甲烷在无氧条件下直接转化生成芳烃的反应过程中,沉积在Mo/HZSM-5催化剂上的积炭有三种形式,即: 能够与H2反应的积炭,能够与CO2反应的积炭和可能以Mo2C形式存在的物种.

关键词: 甲烷 , 脱氢芳构化 , Mo/HZSM-5沸石 , 程序升温反应 , 积炭

不同晶相碳化钨的肼分解性能及其CO微量吸附量热研究

孙军 , 王兴棠 , 王晓东 , 郑明远 , 王爱琴 , 张涛

催化学报

以WO3为前驱体考察了CH4/H2混合气氛下程序升温反应制备碳化钨的晶相转变过程,比较了不同晶相碳化钨催化剂的肼分解活性,并以CO为探针分子采用微量吸附量热技术研究了碳化钨晶相转变过程中催化剂的表面活性位. 结果表明,随W2C晶相的生成,催化剂对CO的吸附活化能力逐渐增强,纯相W2C表现有最好的肼分解活性. 当制备温度高于750 ℃时,样品表面形成的积炭抑制了碳化钨的催化性能. 表面洁净的WC在肼分解反应中具有优于W2C的类贵金属催化特性.

关键词: 碳化钨 , 程序升温反应 , 肼分解 , 微量吸附量热 , 积炭

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