李春林
,
伏义路
,
屠兢
催化学报
采用水热合成-负载法制备了Ni/Ce-Zr-Al-Ox催化剂,测试了该催化剂上CO2重整CH4反应的活性和稳定性,并考察了添加少量水蒸气对CO2重整CH4反应的影响.结果表明,在不含水蒸气的反应气中反应198 h后CH4和CO2的转化率分别为89%和98%,H2/CO摩尔比约为1.00,且没有任何失活.添加3.2%的水蒸气后,CH4转化率提高到94%,CO2转化率不变,H2/CO摩尔比约提高0.06,同时稳定性也很好.计算结果表明,添加少量水蒸气后,CO2重整CH4被促进,逆水煤气反应被抑制,而水蒸气重整CH4没有明显变化.
关键词:
镍
,
铈
,
锆
,
铝
,
复合氧化物
,
二氧化碳重蒸甲烷
,
水蒸气
,
积碳
石雷
,
周晓霜
,
蔡天锡
,
王新平
催化学报
用简单浸渍法制备了Ag/SiO2催化剂. 该催化剂对苯胺和乙二醇一步合成吲哚表现出很高的催化活性,但同时存在明显的失活. TG,XRD和TEM表征结果表明,催化剂失活的主要原因是反应过程中催化剂表面的积碳和银粒子的烧结. 向反应体系中通入氢和水蒸气能够减少催化剂表面的积碳; 向催化剂体系加入ZnO助剂能较大程度地提高银的分散度,并能有效抑制反应过程中银粒子的烧结.
关键词:
苯胺
,
乙二醇
,
吲哚
,
银
,
二氧化硅
,
负载型催化剂
,
失活
,
积碳
许峥
,
张鎏
,
张继炎
催化学报
用动态热重技术和色谱技术联用以及XRD和TEM等表征手段,研究了Ni/γ-Al2O3催化剂 上甲烷-二氧化碳重整体系的积碳和消碳及其与一氧化碳产率之间的关系. 结果表明,二氧 化碳与甲烷有不同的活性中心,二氧化碳的存在不改变甲烷活化积碳的本质,但可通过及时将 表面含碳物种转化为一氧化碳而降低积碳速率. 二氧化碳能消去活泼的须状碳,但不易消去 惰性的石墨碳. 等摩尔条件下二氧化碳消碳能力弱于甲烷活化积碳,二氧化碳适度过量可有 效抑制积碳,n(CO2)/n(CH4)≈1.3为进料比最佳值 ,此时积碳-消碳达到动态平衡,可获得最高的一氧化碳产率和较低的积碳速率,且该值不受 温度影响. Ni/γ-Al2O3催化剂有很强的再生能力,但反复积碳-消碳会使催化剂镍晶 粒度增大,分散度下降,从而导致不可逆失活.
关键词:
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
积碳
,
消碳
,
一氧化碳
许峥
,
张鎏
,
张继炎
,
赵金保
催化学报
采用溶胶-凝胶法和超临界干燥(SCD)技术制备了超细二元NiO-Al2O3和三元NiO-La2O3-Al2O3催化剂,并以浸渍超细氧化铝载体和普通氧化铝载体制得的二元和三元催化剂为对比,考察了不同制备方法对催化剂上CH4-CO2重整反应性能的影响.结果表明,超细催化剂表现出很高的高温催化活性、选择性和显著的抗积碳能力,即使不含助剂的超细二元催化剂也明显优于含镧助剂的负载三元催化剂,而含镧的超细三元催化剂又好于超细二元催化剂,显示了溶胶-凝胶法和SCD制备技术的优越性.重整反应气氛下催化剂的活性表面是可变和可恢复的,而高活性、高选择性及高抗积碳能力与合理的产品分布是一致的.
关键词:
制备方法
,
气凝胶超细粒子
,
镍基催化剂
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整反应
,
积碳
代小平
,
余长春
,
沈师孔
催化学报
在用于F-T合成的Co/Al2O3催化剂中加入少量助剂,能够提高CO转化率和C5+烃选择性.主要考察了助剂CeO2添加量和催化剂焙烧温度等因素对F-T合成反应的影响,并通过程序升温还原、程序升温氧化及X射线衍射等手段对催化剂进行了表征.结果表明,在Co/Al2O3催化剂中加入少量CeO2(n(Ce)/n(Co)=0.1～0.14),能够有效提高催化剂的催化活性和C5+烃选择性;焙烧温度则以相反的趋势控制F-T反应活性和链增长几率;助剂的加入降低了催化剂的起始还原温度,改善了催化剂的还原性能.但是,催化剂的积碳量有所增加,经10h反应后,催化剂上存在两种类型的积碳.
关键词:
费-托合成
,
二氧化铈
,
钴催化剂
,
氧化铝
,
程序升温还原
,
程序升温氧化
,
积碳
尹双凤
,
徐柏庆
催化学报
对比了不同孔径的钛硅分子筛催化剂Ti-MCM-41(Si/Ti摩尔比=27)和TS-1(Si/Ti摩尔比=25)对环己酮肟气相贝克曼重排反应的催化性能,分析了它们在重排反应中的积碳量和孔体积的变化. 结果表明,这些钛硅分子筛催化剂的失活主要是由积碳引起的,且积碳速率受催化剂孔径的制约. 在重排反应过程中, TS-1催化剂微孔孔道内的积碳量随反应时间线性增加,微孔体积随反应时间线性下降; 而二次孔内的积碳量随反应时间呈指数增加,孔体积随反应时间呈指数递减.
关键词:
贝克曼重排反应
,
TS-1分子筛
,
Ti-MCM-41分子筛
,
失活
,
积碳
,
环己酮肟
,
己内酰胺
李春林
,
伏义路
,
卞国柱
催化学报
采用水热合成法、溶胶凝胶法和共沉淀-负载法制备了相同NiO含量的Ni/ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂,考察了它们在CH4-CO2重整反应中的催化性能及稳定性,测定了积碳量. 用CO2程序升温脱附方法测试了它们的CO2吸附性能,用H2程序升温脱附方法测试了表面Ni的分散度. 结果表明,随温度升高,CH4和CO2转化率降低的顺序是: 溶胶凝胶法≈共沉淀-负载法＞水热合成法,并且反应产物中n(CO)/n(H2)比随温度升高而降低. 水热法和共沉淀-负载法制备的催化剂稳定性好,且前者的活性比后者高; 溶胶凝胶法制得的催化剂活性较高,但易失活.积碳量大小顺序是: 水热法＞溶胶凝胶法＞共沉淀-负载法. 与其他方法制备的催化剂相比,水热法制备的催化剂对CO2的吸附量更大,而且积碳主要存在于载体上,从而保证了催化剂的稳定性.
关键词:
镍
,
氧化锆
,
氧化铈
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整反应
,
积碳
王红霞
,
谭大力
,
徐奕德
,
包信和
催化学报
结合催化剂的活性评价及固体高分辨核磁共振谱、X射线光电子能谱和X射线荧光光谱和热重等技术,考察了硅烷化处理对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷脱氢芳构化活性的影响.结果表明,采用大分子有机硅烷对HZSM-5分子筛进行硅烷化处理,除去了分子筛外表面的酸性位,并使分子筛本身发生了脱铝.硅烷化处理使Mo/HZSM-5催化剂在进行甲烷脱氢芳构化反应时催化剂上总的积碳量明显减少,从而提高了催化剂的活性.
关键词:
钼
,
HZSM-5分子筛
,
硅烷化
,
甲烷
,
脱氢芳构化
,
Brnsted酸
,
积碳
李永刚
,
黄秀敏
,
柳林
,
刘秀梅
,
申文杰
,
包信和
,
徐奕德
催化学报
进一步研究了HZSM-5分子筛的NH4F预处理温度对制得的Mo/HZSM-5催化剂的影响. X射线衍射和魔角旋转固体核磁共振(27Al MAS NMR)的表征结果表明, NH4F预处理后的HZSM-5分子筛上发生了部分脱铝,在 27Al MAS NMR谱中δ=-12.7 处出现了宽化峰,可归属为AlO6-xFx的特征峰. Mo/HZSM-5样品的NH3程序升温脱附与 27Al MAS NMR结果均表明, MoO3与经NH4F预处理的HZSM-5的相互作用增强,而且该作用随NH4F预处理温度的升高而加大. 经NH4F预处理的Mo/HZSM-5催化剂显示出良好的抗积碳性能,这不仅与载体B酸量的减少有关,而且与催化剂上MoCx/MoCxOy与载体B酸量的匹配有关.
关键词:
甲烷
,
芳构化
,
氟化铵
,
HZSM-5
,
氧化钼
,
负载型催化剂
,
积碳
李春义
,
余长春
,
沈师孔
催化学报
采用程序升温在线质谱分析方法,研究了常压条件下CH4在Ni/Al2O3催化剂上分解所形成的碳物种,发现CH4分解形成的NixC会首先转化成不与CO2反应,但在700 ℃左右可与O2反应的碳;这种碳再向需在800 ℃才能与O2反应的石墨碳转化. 在较低的温度下, NixC向石墨碳转化的速度较慢,而在高温条件下转化速度大大加快. 在700 ℃下,Ni/A l2O3催化剂上的CH4部分氧化制合成气反应生成的积碳主要为石墨碳,是由CH4分解形成的NixC转化而成的. 在催化剂中添加适当的助剂,可提高NixC与氧的反应活性,抑制其向石墨碳转化,是改善催化剂抗积碳性能的有效途径.
关键词:
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
程序升温氧化
,
甲烷
,
部分氧化
,
积碳
