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碳纳米管促进的Co-Mo-K硫化物基催化剂用于合成气制低碳混合醇

马晓明 , 林国栋 , 张鸿斌

催化学报

以自行制备的多壁碳纳米管(CNT)作为添加剂,制备共沉淀型CNT促进的Co-Mo-K硫化物基催化剂. 实验发现,与未添加CNT的催化剂相比,添加少量CNT可显著提高CO的加氢转化活性和生成低碳醇的选择性. 在5.0 MPa, 623 K, V(CO)∶V(H2)∶V(N2)=45∶45∶10, GHSV=3 600 ml/(g·h)的反应条件下, Co1Mo1K0.3-10%CNT催化剂上CO的转化率达21.6%, 相应的总醇(C1~4醇)时空产率为241.5 mg/(g·h), 产物中C2+醇/C1醇=1.39 (C基选择性比). 添加少量CNT并不会导致Co1Mo1K0.3 硫化物基催化剂上CO加氢反应表观活化能发生明显变化,但却导致工作态催化剂表面催化活性Mo物种(Mo4+)的摩尔百分率有所提高; 另一方面, CNT促进的催化剂对H2有更强的吸附活化能力,并能在相当大程度上抑制水煤气变换副反应的发生. 这些因素有利于提高催化剂的活性和选择性.

关键词: 多壁碳纳米管 , 助剂 , , , , 硫化物基催化剂 , 一氧化碳 , 加氢 , 低碳醇合成

稀土金属盐促进的Mo-Co-K硫化物基催化剂用于合成气选择性制乙醇等低碳混合醇

杨勇 , 王仰东 , 刘苏 , 宋庆英 , 谢在库 , 高滋

催化学报

采用超声法在非水溶剂介质中制备了稀土金属La盐等促进的硫化钼基催化剂,考察了其CO加氢选择性合成乙醇等低碳混合醇的催化性能在3.0 MPa,330℃和H2/CO(体积比)=2.0的反应条件下,La促进的催化剂表现出较Mo-Co-K硫化物基催化剂更高的催化活性,CO转化率和产物中乙醇的分布可分别达到17.2%和53.4%.扫描电镜、透射电镜、X射线衍射和光电子能谱等表征结果表明,稀土金属La盐的加入改善了Mo-Co-K硫化物基催化剂的外观形貌和电子结构,对提高催化活性和乙醇的分布起到重要的作用.

关键词: 合成气 , 乙醇 , 低碳混合醇 , 稀土金属盐 , 硫化物基催化剂

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