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Pt/CeO2-ZrO2-La2O3柴油车尾气氧化催化剂活性及抗硫性能

钟富兰 , 钟喻娇 , 肖益鸿 , 蔡国辉 , 郑勇 , 魏可镁

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60259-8

采用两种方法制备了三种Pt/CeO2-ZrO2-La2O3柴油车尾气氧化催化剂,并用X射线衍射、N2物理吸附、程序升温还原、程序升温脱附、X射线荧光光谱和红外光谱等方法对其进行了表征.结果发现,制备方法对催化剂的结构、织构、抗硫性能及催化性能的影响非常大.对其进行硫中毒,导致起燃温度明显升高.将ZrO2和La2O3沉积在CeO2表面所制得的Pt/CeO2-ZrO2-La2O3催化剂表现出更高的抗硫及催化氧化性能,这主要归功于Pt在富Zr载体表面具有更高的分散性.

关键词: 氧化铈 , 氧化锆 , 氧化镧 , , 沉积沉淀 , 硫中毒 , 柴油车尾气净化

铈镁铝混合氧化物催化剂的脱NOx性能

温斌 , 何鸣元 , 宋家庆 , 宗保宁 , 路勇 , 舒兴田

催化学报

用共沉淀法制得Mg-Al水滑石和二氧化铈的混合物,经750 ℃热活化,得到铈镁铝混合氧化物催化剂. 考察了催化剂的组成、反应温度、反应体系中氧含量、水蒸气及二氧化硫的存在对NO和CO反应活性的影响. 结果表明,铈镁铝混合氧化物催化剂具有较高的脱NOx活性,并具有优异的水热稳定性和一定的抗氧性及抗二氧化硫毒化的能力.

关键词: 铈镁铝混合氧化物 , 氮氧化物 , 脱除 , 硫中毒

含硫低浓度甲烷在Cu/γ-Al2O3颗粒上催化燃烧特性

杨仲卿 , 张力 , 郑世伟

工程热物理学报

实验研究了反应气流中SO2对低浓度甲烷在Cu/γ-Al2O3颗粒上催化燃烧特性的影响规律,考察了硫在催化剂上的累积作用,探讨了催化剂硫中毒的原因.研究表明:SO2存在时,燃烧反应时Cu/γ-Al2O3催化剂发生硫中毒,且中毒效应随着SO2浓度的增加而加深;经预硫化处理的催化剂的活性有所下降,且低温段硫中毒效应更为明显,较高的反应温度能够使生成的硫酸盐发生分解,减少对催化剂活性的影响;造成Cu/γ-Al2O3催化剂硫中毒的原因是催化剂内有硫酸盐的生成,减少了活性位点及比表面积,阻碍了活性位点对甲烷分子的吸附,从而降低了催化剂活性.

关键词: 低浓度甲烷 , Cu/γ-Al2O3颗粒 , 催化燃烧 , SO2 , 硫中毒

含硫液体烃燃料水蒸气重整制氢Ⅰ.Pt/Ce0.8Gd0.2O1.9催化剂的制备、表征和抗硫性能

陈金春 , 刘晔 , 路勇 , 薛青松 , 高立达 , 王亚 , 何鸣元

催化学报

以柠檬酸溶胶-凝胶法合成的具有萤石结构的Ce0.8Gd0.2O1.9 (CGO)复合氧化物为载体,用初湿浸润法制备了负载型Pt催化剂. 纯异辛烷的重整反应结果显示, 600和800 ℃焙烧的催化剂达到了热力学平衡转化, 1 000 ℃焙烧会导致Pt的聚集和氧化物的严重烧结,因而催化剂活性较差. 抗硫测试表明, 800 ℃焙烧的催化剂抗硫性能最好,在300 μg/g硫存在下, 100 h内异辛烷均接近完全转化;在500 μg/g硫存在下催化剂仍表现出良好抗硫性能. 程序升温还原和X射线分析结果显示, 800 ℃焙烧时Pt与CGO载体间的相互作用最强,同时催化剂具有良好的热稳定性,这是催化剂具有抗硫性能并且抗硫作用持久的根本原因. 反应条件下噻吩硫完全转化成H2S, 硫的转化可能是通过氧化-还原机理进行的.

关键词: , 稀土氧化物 , 水蒸气重整 , 异辛烷 , 氢气 , 硫中毒

含硫生物质气化气催化燃烧性能研究

彭丹 , 孙路石 , 王志远 , 向军 , 胡松 , 苏胜 , 王鹏恒

工程热物理学报

制备了Pt和Pd负载LaAl11O19整体式催化剂,借助XRD和BET对其进行了表征,同时考察了催化剂作用下模拟生物质气化气的燃烧特性及气化气中加入H2S对可燃成分催化燃烧的影响。结合失活样的XPS、SEM和FTIR表征结果,初步分析催化剂硫中毒的机理。结果表明,制得催化剂活性优良,明显降低了可燃成分的起燃温度,低温下Pd的活性优于Pt,Pd和Pt在抗硫中毒性上是不同的,催化剂失活是通过生成的表面硫酸盐覆盖活性位,失活后有一定的再生性。

关键词: Pt , Pd , 催化燃烧 , 失活 , 硫中毒

SnCuO催化剂上甲烷的催化燃烧性能

周长军 , 林伟 , 朱月香 , 谢有畅

催化学报

采用双股并流共沉淀法制备了SnCuO系列催化剂,测定了它们对甲烷燃烧反应的催化活性及抗硫中毒性能,并采用XRD,BET,XPS,DTA-TG和FT-IR等技术对催化剂进行了表征. 比表面积和活性测试结果表明,SnCuO系列样品的比表面积均大于纯氧化物,其低温催化活性大大高于纯氧化物. 在Sn/Cu原子数比接近1时,其比表面积最大(超过100 m2/g). 具有最大比表面积的样品SnCu4和SnCu5的活性最高. 进一步测定了SnCu4样品的抗硫中毒性能. 结果发现,在500 ℃下,反应刚开始时甲烷的转化率为98%,随着SO2的不断通入,催化剂的活性逐渐降低,到12 h后基本稳定,此时甲烷转化率仅为50%. 采用FT-IR和热重分析方法对SnCu4硫中毒的机理进行了研究,发现其中毒原因在于SnCuO系列催化剂中的CuO与SO2反应几乎完全转化为CuSO4,导致催化剂活性降低.

关键词: 甲烷 , 催化燃烧 , 氧化锡 , 氧化铜 , 硫中毒

Zr基载体负载Pd催化剂用于贫燃天然气汽车尾气净化

龙恩艳 , 王云 , 张晓玉 , 李移乐 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90907

采用共沉淀法制各了ZrO_2,Y_(0.1)Zr_(0.9)O_x,Ce_(0.1)Zr_(0.9)O_x和Al_(0.1)Zr_(0.9)O_x系列Zr基载体,并用N_2吸附-脱附和X射线衍射对其进行了表征.再以此为载体,采用浸渍法制备了整体式负载Pd催化剂,催化剂涂层的涂覆量为180g/L左右,Pd含量为1.25%.测定了催化剂上Pd的分散度.在模拟的贫燃天然气汽车尾气中考察了催化剂的活性,并在尾气中有或无SO_2存在的条件F比较了催化剂活性的差异.结果表明,Y~(3+),Ce~(4+)或Al~(3+)改性载体负载的Pd催化剂的耐硫性能明显改善;无论尾气中是否存在SO_2,以Y~(3+)或Al~(3+)改性载体负载的Pd催化剂的活性均明显高于ZrO_2负载体的Pd催化剂.

关键词: , 氧化锆 , 负载型催化剂 , 贫燃天然气 , 甲烷转化 , 硫中毒

硫中毒对Co3O4/CeO2复合氧化物上炭黑催化燃烧的影响

石晓燕 , 余运波 , 薛莉 , 贺泓

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60088-7

采用共沉淀法制备了CeO2, Co3O4和一系列Co3O4/CeO2复合氧化物催化剂,在400°C下含SO2的氧化气氛中对催化剂进行了硫中毒处理,通过原位红外光谱、X射线衍射、程序升温脱附和X射线光电子能谱对新鲜和硫中毒的样品进行了表征.结果表明,所有测试的硫中毒样品上均形成了硫酸盐, CeO2上累积的硫酸盐明显比Co3O4上的多, Co3O4/CeO2复合氧化物在硫中毒过程中形成了硫酸钴和硫酸铈.对新鲜和硫化样品在NO/O2气氛下进行了催化炭黑燃烧实验,发现Co3O4/CeO2复合氧化物的活性和抗硫性能优于CeO2,但抗硫性能低于Co3O4.

关键词: 炭黑氧化 , 氧化钴 , 氧化铈 , 复合氧化物 , 硫中毒

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