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可循环使用的Sn-TiO2/聚噻吩纳米杂化材料用于可见光下降解有机污染物

M. Ravi Chandra , T. Siva Rao , B. Sreedhar

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60944-5

采用改进的溶胶-凝胶法在低温制备了Sn-TiO2/聚噻吩纳米杂化材料(SPNH),运用X射线衍射(XRD)、扫描电镜、X射线光电子能谱(XPS)、红外光谱(IR)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-DRS)和BET比表面积分析对所制样品进行了表征。 XRD结果证实聚噻吩(PTh)对TiO2晶相结构没有影响。 IR和UV-DRS结果表明,在掺杂的金属氧化物与PTh的纳米杂化和结合过程中, PTh表面与金属氧化物之间存在相互作用(类似核壳结构)。 XPS结果显示,纳米杂化材料中存在Sn4+以及PTh与TiO2各自所含的元素。催化剂表面吸附污染物结果发现, SPNH的吸附容量高于Sn-TiO2纳米粒子(STN)。在可见光下降解有机污染物硝基苯(NB)和孔雀绿(MG)的反应中, SPNH表现出比单纯STN更高的光催化活性和稳定性。由于STN上存在聚噻吩,使得样品表面吸附NB(24%)和MG(21%)的能力增加,从而导致更高的光催化收率。考察了该光催化剂在可见光下重复使用5次时的光催化活性,未见PTh的消耗和降解。这些高光催化活性的SPNH材料有望在工业水净化中用作光催化剂。

关键词: , 二氧化钛 , 聚噻吩 , 纳米杂化材料 , 硝基苯 , 孔雀绿 , 可见光 , 光催化 , 可循环使用性

溶剂热处理对超顺磁性球形γ-Al2O3催化剂载体性能的影响

张冠东 , 单国彬 , 孟祥堃 , 安振涛 , 贾光和 , 刘会洲

催化学报

在前期制备超顺磁性氧化铝催化剂载体的基础上,对采用油中成型(内凝胶)方法制备的磁性球形氢氧化铝的晶型、比表面积、孔体积、孔分布和磁性能等性质进行了研究. 实验中发现,溶剂热处理过程不仅有利于油中成型的无定形氢氧化铝微球向拟薄水铝石转化,而且可以增大载体的比表面积和孔体积. 通过控制溶剂热处理的温度和时间,可有效地调控载体的孔分布. 实验中制备的磁性氧化铝载体的物理化学性能,达到了硝基苯和正己烯催化加氢反应所需的要求.

关键词: 溶剂 , 热处理 , 磁性氧化铝 , 催化剂载体 , 孔分布 , 硝基苯 , 正己烯 , 加氢

原位液相催化加氢法合成N-乙基苯胺和N,N-二乙基苯胺

沈颖旎 , 罗智伟 , 严新焕

催化学报

以硝基苯为原料, Pt/γ-Al2O3为催化剂,乙醇水溶液为溶剂和氢供体,采用原位液相加氢一步法合成了N-乙基苯胺和N,N-二乙基苯胺. 采用低温N2吸附-脱附、电感耦合等离子体发射光谱、X射线衍射、程序升温化学吸附和透射电子显微镜等对Pt/γ-Al2O3催化剂进行了表征,并考察了所制备催化剂的原位液相加氢性能. 结果表明,在温度为503 K、压力为5.0 MPa、空速为3.2 h-1、溶剂水含量为30%以及硝基苯浓度为8%的反应条件下,在Pt/γ-Al2O3催化剂上原位液相加氢合成N-乙基苯胺及N,N-二乙基苯胺有较好的结果,硝基苯转化率达到100%, N-乙基苯胺和N,N-二乙基苯胺的总收率达到99.5%. 讨论了硝基苯原位液相加氢合成N-乙基苯胺和N,N-二乙基苯胺的反应机理.

关键词: , 氧化铝 , 硝基苯 , 原位液相催化加氢 , N-乙基苯胺 , N , N-二乙基苯胺 , 乙醇

复合氧化物催化剂(Cu)CeO2上硝基苯加氢反应的研究

张全信 , 刘希尧 , 雷鸣

催化学报

基于用FT-IR表征H2与硝基苯在催化剂(Cu)CeO2上的吸附和反应行为,对硝基苯加氢反应进行了研究. 结果表明,氢在催化剂表面的吸附主要为解离吸附,硝基苯的吸附也主要为化学吸附;两种吸附物种在催化剂上进行表面反应生成易脱附的苯胺,避免了产物与反应物间的竞争吸附,有利于反应物完全转化. 在(Cu)CeO2催化剂上,硝基苯加氢反应机理为朗格缪尔-欣谢伍德型,即表面反应为控制步骤.

关键词: , , 复合氧化物 , 吸附态 , 硝基苯 , 加氢 , 苯胺

Ni-B/SiO2非晶态催化剂应用于硝基苯液相加氢制苯胺

王明辉 , 李和兴

催化学报

考察了Ni-B/SiO2非晶态催化剂在高压液相硝基苯加氢制苯胺反应中的催化活性和选择性.研究表明,该催化剂不仅具有很高的催化活性,而且对苯胺的选择性较高,优于Raney Ni以及其它Ni基催化剂.晶化导致催化剂失活.载体的存在不仅能提高催化剂的分散度,而且能对非晶态结构起稳定化作用;将催化剂保存在乙醇中可保持其活性不变.结合催化剂的表征,讨论了Ni-B/SiO2非晶态催化剂的催化性能与其结构的关系.

关键词: , , 二氧化硅 , 负载型非晶态催化剂 , 硝基苯 , 催化加氢 , 苯胺

胶原纤维接枝多酚负载钯-镍双金属催化剂的制备及其催化硝基苯的加氢性能

卓良明 , 吴昊 , 廖学品 , 石碧

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00602

以胶原纤维(CF)接枝表棓儿茶素桔酸酯(EGCG)为载体,制备了新型Pd-Ni/CF-EGCG催化剂.EGCG作为"桥分子"对Pd-Ni纳米粒子起着分散和锚定作用.通过热重分析、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱和X射线衍射对该催化剂进行了表征.结果表明,该催化剂具有规整的纤维结构,在纤维表面形成了高分散的平均粒径为2.2nm的Pd-Ni合金颗粒.液相硝基苯催化加氧反应结果表明,当Ni和Pd摩尔比为0.8时,Pd-Ni/CF-EGCG催化剂具有最佳的双金属协同作用,在308 K和1.0MPa氢压下,加氧速率达237 min-1,比单金属的Pd/CF-EGCG快1倍,重复使用5次后仍具有较高的催化活性.

关键词: 胶原纤维 , 表棓儿茶素棓酸酯 , , , 双金属催化剂 , 硝基苯 , 加氢

硝基苯加氢合成对氨基酚用负载铂催化剂的制备

王莲鸳 , 程振兴 , 薛勇 , 郑明生 , 陈桂霞 , 董中朝

催化学报

用甲醛还原沉积法制备了活性炭负载的铂催化剂(Pt/AC)和不同载体负载的铂催化剂,并考察了催化剂对硝基苯加氢制备对氨基酚反应的催化性能.结果表明,还原Pt(Ⅳ)的甲醛用量是影响催化剂性能的关键因素,甲醛必须过量而且存在一个最佳值.增加催化剂的铂负载量,不能有效提高加氢反应速度,反而易降低对氨基酚选择性;低铂负载量催化剂具有较高的活性、选择性及稳定性.XPS和TEM表征结果表明,金属铂集中分布于活性炭颗粒外部,其颗粒大小介于2~12 nm间.炭载体催化剂的活性和选择性明显高于金属氧化物载体催化剂. 掺入适量的Mg可显著提高Pt/AC催化剂的活性和选择性.

关键词: 硝基苯 , 加氢 , 对氨基酚 , , 活性炭 , 金属氧化物 , 负载型催化剂

介孔磁性光催化剂的制备及其催化降解硝基苯

袁进 , 吕永康 , 李裕 , 李军平

催化学报 doi:10.3724/SEJ.1088.2010.91117

以NiFe2O4为磁核、SiO2为中间层、十六烷基三甲基溴化铵为结构导向剂制备了具有介孔结构的TiO2/SiO2/Nife2O4光催化剂,并采用X射线衍射、透射电子显微镜、扫描电子显微镜、N2吸附.脱附和振动样品磁场计等手段对其进行了表征.以H2O2为氧化剂,在紫外光照射下,考察了TiO2/SiO2/NiFe2O4光催化降解硝基苯溶液的活性.结果表明,TiO2/SiO2/NiFe2O4催化剂具有明显的核-壳结构,平均粒径约为50nm,分布均匀,表现出超顺磁性,样品的孔径主要分布在1~5nm间,比表面积为56m2/g.催化剂作用150min内硝基苯完全降解,表明该光催化剂性质良好,并采用色谱.质谱联用技术研究了硝基苯光降解反应的途径.

关键词: 二氧化钛 , 二氧化硅 , 高铁酸镍 , 磁载光催化剂 , 核.壳结构 , 光降解 , 硝基苯

硝基苯催化加氢合成对氨基苯酚的绿色清洁工艺

赵利军 , 程海洋 , 王承学 , 赵凤玉

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2015.09.150112

对氨基苯酚是一种重要的化工原料及医药中间体.由硝基苯合成对氨基苯酚具有明显的原料优势,并且具有流程短、能耗低等优点;但该方法通常以传统液体强酸为催化剂,存在设备腐蚀、需要用碱中和反应后的残余酸,产生大量盐固体废弃物等问题.因此,开发硝基苯加氢合成对氨基苯酚的绿色工艺具有重要的意义,也是近年研究的热点.现阶段的研究主要集中在开发可替代传统液体酸的催化剂,如固体酸、酸性离子液体、路易斯酸、二氧化碳-水以及固体酸负载金属纳米粒子双效催化剂等,并取得了较大的进展.本文主要综述和评价如上绿色酸催化体系中硝基苯加氢合成对氨基苯酚的最新进展并对其未来发展进行了展望.

关键词: 硝基苯 , 对氨基苯酚 , 选择性加氢 , 固体酸 , 酸性离子液体 , 路易斯酸 , CO2-H2O体系

酸处理活性炭催化水合肼还原硝基苯

周宏跃 , 石雷 , 孙琪

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60426-9

以水合肼为还原剂,采用硝酸、盐酸、硫酸及氮气或氢气氛处理的活性炭为催化剂,考察了其催化硝基苯还原反应性能.结果表明,经化学处理后,活性炭表面形成了各种含氧官能团,它们可引发水合肼分解,并影响硝基苯的吸附.活性炭表面形成的含氧官能团越多,其催化硝基苯还原速率越快.其中经盐酸处理的活性炭表面形成的含氧官能团最多,因而表现出最高的硝基苯还原活性.

关键词: 活性炭 , 水合肼 , 硝基苯 , 加氢 , 红外光谱

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