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甲酸燃料电池中Pd催化剂失活机理研究进展

孔祥峰 , 侯志强 , 杜献明 , 范新庄 , 徐海波

材料开发与应用

催化剂是影响燃料电池性能及其产业化进程的关键技术之一.本文在简要介绍直接甲酸燃料电池电催化反应的基础上综述了其阳极Pd催化剂的失活机制的研究进展.

关键词: 直接甲酸燃料电池 , Pd催化剂 , 电催化氧化 , 失活机理

Pd/MWCNT的合成及其对甲酸电化学氧化的催化性能

吴嵩 , 刘宾虹 , 杨俊强 , 刘芙

材料科学与工程学报

以多壁碳纳米管(MWCNT)为载体,用简单的液相还原法制备了金属载量为10%的碳载Pd催化剂(Pd/MWCNT).X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)分析结果显示Pd粒子结晶度较低,分布均匀,平均粒径为2.4nm,小于两种商业10%Pd/C催化剂.循环伏安测试结果表明Pd/MWCNT对甲酸氧化的催化活性最好,相同条件下甲酸氧化峰电流最大.极化曲线显示Pd/MWCNT电极的极化过电位和50mA/cm~2下恒电流放电90分钟后的过电位都明显小于其他两种商业Pd/C催化剂,表明Pd/MWCNT催化剂对甲酸电化学氧化具有较好的催化活性和催化稳定性.

关键词: 甲酸 , 直接甲酸燃料电池 , 碳载钯催化剂 , 多壁碳纳米管

有机溶胶法制备直接甲酸燃料电池用Pd/C阳极催化剂

张玲玲 , 唐亚文 , 陆天虹 , 周益明 , 高颖 , 李邨

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2007.05.009

采用改进的有机溶胶法制备了用于直接甲酸燃料电池(DFAFC)中甲酸氧化的炭载Pd(Pd/C)催化剂.制备Pd/C催化剂时,以乙醇作溶剂,SnCl2作还原剂.控制溶剂的蒸发温度就能控制Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径和相对结晶度.溶剂蒸发温度与Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径和相对结晶度不成正比关系.在选择合适的溶剂蒸发温度时,能制得Pd粒子的平均粒径至6.5 nm和相对结晶度至2.85的Pd/C催化剂.比较了具有不同Pd粒子的平均粒径和相对结晶度的Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化性能.结果发现,Pd粒子的平均粒径小和相对结晶度低的Pd/C催化剂对甲酸氧化有好的电催化性能.

关键词: 甲酸 , 直接甲酸燃料电池 , 炭载Pd催化剂 , 有机溶胶法

多金属氧酸盐载Pd催化剂制备及其对甲酸氧化的电催化性能

吕录萍 , 王新 , 陆天虹 , 唐亚文 , 杨春

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2008.10.016

制备了多金属氧酸盐,K6SiW11O39SnⅡ(SiW11Sn),并将其固定在由SiO2组成的介孔分子筛(SBA-15)上,得到SiW11Sn-SBA-15的复合物. 用液相还原法制备了SiW11Sn-SBA-15负载的Pd(Pd/SiW11Sn-SBA-15)催化剂,用作直接甲酸燃料电池(DFAFC)的阳极催化剂. 实验结果发现,虽然Pd/SiW11Sn-SBA-15催化剂与碳载Pd(Pd/C)催化剂中的Pd粒子的平均粒径相似,Pd含量相同,但Pd/SiW11Sn-SBA-15催化剂对甲酸氧化的电催化活性和稳定性均远优于Pd/C催化剂. 这主要是由于SiW11Sn对有机小分子具有很好的脱氢作用,使甲酸在Pd/SiW11Sn-SBA-15催化剂上主要是通过直接氧化的途经进行氧化而引起的.

关键词: 多金属氧酸盐 , 直接甲酸燃料电池 , , 介孔分子筛

磷钨酸对甲酸在碳载Pt催化剂上电氧化的促进作用

杨改秀 , 邓玲娟 , 唐亚文 , 陆天虹

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2009.12.020

用X射线能谱(EDS)、X射线衍射(XRD)和电化学等测试技术研究了电解液中的磷钨酸(PWA)对甲酸在碳载Pt(Pt/C)催化剂电极上氧化的促进作用. 结果表明,PWA不但能提高甲酸在Pt/C催化剂电极上氧化的电催化活性,而且也能提高其电催化稳定性. 这种促进作用与电解液中PWA的浓度有关,当电解液中PWA的质量浓度为0.10 g/L时,这种促进作用最佳. 这主要是由于电解液中PWA质量浓度>0.10 g/L时,吸附到电极表面的PWA的量太多,占据了Pt/C催化剂电极中Pt表面的部分活性位点,从而降低了催化剂的电催化性能.

关键词: 直接甲酸燃料电池 , 碳载铂催化剂 , 磷钨酸 , 促进作用

Pd/TiC-C催化剂对甲酸氧化的电催化性能

汪福明 , 唐亚文 , 刘长鹏 , 邢巍 , 陆天虹

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2009.07.018

研究了TiC和C作混合载体的Pd(Pd/TiC-C)催化剂对甲酸氧化的电催化性能. 发现Pd/TiC-C催化剂对直接甲酸燃料电池(DFAFC)中甲酸氧化的电催化性能要优于Pd/C催化剂. 而且,Pd/TiC-C催化剂的电催化性能与C和TiC的质量比有关,当m(C)∶ m(TiC)=2∶ 1时,Pd/TiC-C催化剂对甲酸氧化的电催化活性和稳定性最好,甲酸在C和TiC的质量比为2∶ 1的Pd/TiC-C催化剂电极上的氧化峰峰电位为0.164 V,比在Pd/C催化剂电极上负移12 mV,峰电流密度为23.08×10-3 A/cm2,比在Pd/C催化剂电极上高约42%.

关键词: 碳化钛 , , 活性炭 , 直接甲酸燃料电池

用改进液相还原法制备炭载Pd催化剂

陈滢 , 唐亚文 , 高颖 , 刘长鹏 , 邢巍 , 陆天虹

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2009.08.023

研究了用改进液相还原法制备用作直接甲酸燃料电池(DFAFC)的炭载Pd(Pd/C)阳极催化剂制备方法,研究发现在滴加还原剂NaBH4之前,在PdCl2溶液中滴加NaOH溶液后,制得的Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径和相对结晶度均比不加NaOH的小.而且Pd粒子的平均粒径和相对结晶度与加入的NaOH溶液和PdCl2溶液的浓度比有关.在未加NaOH时制得的Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径和相对结晶度分别为20.2 nm和6.29,当加入的NaOH溶液和PdCl2溶液的浓度比为10时得到的Pd粒子的平均粒径和相对结晶度适中,分别为6.7 nm和3.45,因此,制得的Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化活性和稳定性均要比其它NaOH溶液和PdCl2溶液的浓度比时制得的Pd/C催化剂要好.且该制备方法简单,具有潜在的应用前景.

关键词: 甲酸 , 直接甲酸燃料电池 , 炭载Pd催化剂 , NaOH , 液相还原法

直接甲酸燃料电池的研究进展

沈娟章 , 杨改秀 , 唐亚文 , 陆天虹

应用化学 doi:10.3724/SP.J.1095.2010.90726

近年来,直接甲酸燃料电池(DFAFC)的研发取得了很大的进展,已有报道用Pd作阳极催化剂的DFAFC的最大能量密度为0.25 W/cm2,很接近于以氢为燃料的质子交换膜燃料电池(PEMFC),表明DFAFC有很好的发展前景. 综述了DFAFC的研究进展、甲酸电氧化机理、阳极复合催化剂性能提高的原因和机理、DFAFC存在的主要问题,并对其发展进行了展望.

关键词: 直接甲酸燃料电池 , 化学原理 , 阳极催化剂 , 钯催化剂

碳化钨和Vulcan XC-72炭黑载钯催化剂对甲酸氧化的电催化性能

沈娟章 , 季芸 , 陈赵杨 , 马淳安 , 陆天虹

应用化学 doi:10.3724/SP.J.1095.2012.20415

研究了碳化钨(WC)和Vulcan XC-72炭黑(XC)作混合载体的Pd/WC-XC催化剂对甲酸氧化的电催化性能.发现Pd/WC-XC催化剂对甲酸氧化的电催化性能优于Pd/XC催化剂.而且,Pd/WC-XC催化剂的电催化性能与WC和XC的质量比有关,当质量比为3:1时,催化剂对甲酸氧化的电催化活性最好,当质量比为2:1时,催化剂对甲酸氧化的电催化稳定性性最好.

关键词: 直接甲酸燃料电池 , 钯催化剂 , 碳化钨 , 甲酸氧化

金/碳化钨-活性炭催化剂对氧还原的电催化性能和抗甲酸能力

杨倩 , 季芸 , 沈莉萍 , 陆天虹

应用化学 doi:10.3724/SP.J.1095.2013.30147

通过聚乙烯醇(PVA)保护法制备了Valcan XC-72活性炭(XC)载Au(Au/XC)及碳化钨(WC)和XC载Au(Au/WC-XC)催化剂,并研究了它们对氧还原的电催化性能和抗甲酸的能力.发现Au/WC-XC催化剂对氧还原的电催化性能远高于Au/XC催化剂,而且甲酸的存在未使Au/WC-XC催化剂对氧还原的电催化性能产生影响,说明Au/WC-XC催化剂有很好的抗甲酸能力.表明Au/WC-XC催化剂适合作为直接甲酸燃料电池的阴极催化剂.

关键词: 直接甲酸燃料电池 , 碳载金催化剂 , 碳化钨 , 抗甲酸能力

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